動的共鳴状態の測定による化学反応遷移状態の研究

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本研究は、クラスターから出発する反応を用いることによって、衝突係数が規定された条件での状態選別した反応断面積を測定することを目的としていた。この研究を遂行する上で重要なポイントとなるのは、必要なクラスターの生成・クラスターから反応してできる生成物の状態選別した検出にある。本年度の研究成果は次のようにまとめることができる。1.クラスターからの反応を検出する実験上の問題・技術を確立するために、反応0(^1D)+C_2H_4→OH+C_2H_3について測定を行った。即ち、N_2O・C_2H_4クラスターをジェット中に生成し、N_2Oの光解離によって反応対O(^1D)・C_2H_4に変換する。この反応対から生成したOHラジカルを振動回転状態を選別して検出することができた。この結果と、通常の衝突条件での測定結果を比較することによって、この反応は、O(^1D)のCH結合への挿入反応によって進んでいることが結論された。2.本研究の最終目標は、反応H+D_2に上の方法を適用し、生成するHDを状態選別して検出することにある。そのために計画において提案されているHD分子の検出方法を確立した。即ち(1)E、F状態を経た2+1多光子イオン化法と(2)B状態を用いた真空紫外領域のレーザー誘起蛍光法である。(1)の方法には200nm付近のレーザー光が必要である。YAGレーザー励起の色素レーザーを用いて第2高調波を発生させ、それと基本波をBBO結晶によってミキシングして1mJ程度の発振を得た。このレーザー光によってH_2、N_2などの分子を振動回転状態選別して検出することができた。(2)の方法では、更に短波長の106nm付近のレーザー光が必要である。320nm近傍の色素レーザーの二倍波をキセノンに集光することでこのレーザー光を得、H_2を振動回転状態選別して検出することができた。以上で、実験的には当初には当初の目標の実現性が高まった。引続きこれらの技術をH+D_2へと適用していく。