モデルポテンシャル法による固体表面への吸着反応の理論的研究

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すでに公表している遷移金属元素のモデルポテンシャルに続いて,LiからRnまでの典型元素に対してのモデルポテンシャルを完成させた.得られたモデルポテンシャルの信頼性を確かめるために,As_2の分光学データの計算をSCF,MCSCF,MRSDCIの各レベルで行い,精度の高い基底関数を用いた全電子計算の結果と比較した.また,CsX,BiX(X=F,Cl,Br,I),XeF_2,XeF_4,IF_2^-,IF_4^-について計算を行い,全電子計算あるいは実験との比較を行った.これらの比較の結果,今回のモデルポテンシャルは高精度の全電子計算の結果をよく再現し,また,結合の弱い原子についても実験値をかなりよく再現することが分かった.SO2分子はCu,Ag,Pdなどの金属では分子面が金属表面に垂直に吸着することが知られている.最近,Ni(111)面上では分子面が表面に平行に吸着することが実験により明かとなった.これらの吸着の機構を分子軌道法により明らかにするために(111)面のモデルとして4原子クラスターや7原子クラスターを用い,計算を行った.計算の結果,SO_2分子はCu(111)面上では分子面を表面に垂直にO原子をしたに向けて配向した構造が安定であり,Ni(111)面上では平行に配向した構造が安定構造であることが分かった.