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不均一・均一反応場における反応分子ダイナミック解析と形態学的触媒設計

不均一・均一反応場における反応分子ダイナミック解析と形態学的触媒設計
非均相和均相反应领域的反应分子动态分析和形态催化剂设计
批准号：
07242233
负责人：
秋鹿 研一
金额：
$1.6万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1995
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1995 至 1996
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-07242233/
关键词：
メタン酸化カップリング反応反応速度解析メチルラジカル不均一・均一反応高温反応特殊酸素生成同位体変換反応エチレン製造

项目摘要

项目成果

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本研究ではメタンの酸化カップリング(OCM)反応を例にして、その触媒設計に反応分子ダイナミック解析がいかに必要であるかを示すと共にそのための基礎データを得ることをことを目的とした。OCM反応の反応機構を次のように仮定するとa)-c)の特徴がある。a)2種類(以上)の反応酸素を仮定する。(1)での(O)はメタンの水素を引き抜くことができる反応性の高い特殊な酸素であるのに対し(3)でのOはメチルラジカルと反応できるいかなる酸素でもよい。b)(1)から(3)が表面反応であるのに対し((3)の1部は気相の可能性もある)、(4)は気相反応であるとする.c)中間体(O)と.CH3の濃度を不変とする定常状態法でこの反応速度式を解くことができる。上記仮定に基づいてエタン生成速度(R2)とCO2生成速度(R1)の比については次のようになる。R2/R1=0.25((1+8K_1K_2K_4P_<O2>P_<CH4>/K_3^2P_<O2>^X(K_1P_<O2>+K_2P_<CH4>))^0.^5-1)このようなxを含む半径験的な速度式でも実測データから解析することができ、以下のような触媒設計の指針を得た。d)不均一・均一反応であれば比表面積の小さく空隙率の大きな触媒ほど大きな選択性(R2/R1)を与える。e)活性点濃度(O)が適当な値の時最大の選択性(R2/R1)を与える。700-800Cの高温で働く触媒は高温であるが故の特殊な機能が生じる可能性がある。MgO系触媒についていえば600C以上で固溶したH20からH2を生じ(格子欠陥+過酸化物)の状態になることが分かった。この状態について伝導度測定、同位体交換速度測定、H20(D20)効果測定等の実験を行った。得られたデータは上の仮定と対応することが分かった。
期刊论文(10)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Yasuo IZUMI and Ken-ichi AIKA: "Preparation of [Ru_6N] Clusters on MgO, K^+/MgO, Cs^+/MgO, and Al_2O_3 and Reactivities with H_2 and N_2" J. Phys. Chem.99. 10336-10345 (1995)
Yasuo IZUMI 和 Ken-ichi AIKA：“在 MgO、K^/MgO、Cs^/MgO 和 Al_2O_3 上制备 [Ru_6N] 簇以及与 H_2 和 N_2 的反应性”J. Phys。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Hiroshi KURAKATA Yasuo IZUMI and Ken-ichi AIKA: "Ethanol Synthesis from Carbon Dioxide on TiO_2 -supported [Rh_<10>Se] Catalyst" J. Chem. Soc., Chem. Commun.(in press.). (1996)
Hiroshi KURAKATA Yasuo IZUMI和Ken-ichi AIKA：“在TiO_2负载的[Rh_ 10 Se]催化剂上从二氧化碳合成乙醇” J. Chem。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Ioan BALINT and Ken-ichi AIKA: "Interaction of Water With 1%Li/MgO, DC Conductivity of Li/MgO Catalyst for Methane Selective Activation" J. Chem. Soc. Faraday Trans.91. 1805-1811 (1995)
Ioan%20BALINT%20and%20Ken-ichi%20AIKA:%20"相互作用%20of%20Water%20与%201%Li/MgO,%20DC%20电导率%20of%20Li/MgO%20催化剂%20for%20甲烷%20选择性%20活化"
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Ken-ichi AIKA and Yasuyoshi IWASE: "C_2 Compounds Formation by CO_2-CH_4 Alternative Feed Reacation over Metal Oxides Doped Li/MgO Catalysts" IONICS. 21(Additional Issue 2). 47-48 (1995)
Ken-ichi AIKA 和 Yasuyoshi IWASE：“在金属氧化物掺杂的 Li/MgO 催化剂上通过 CO_2-CH_4 替代进料反应形成 C_2 化合物”IONICS。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
共 7 条
    自然エネルギー貯蔵を目指す新しいアンモニア吸蔵剤の研究
    • 批准号：
      22560766
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
    • 资助金额：
      $2.5万
    • 财政年份：
      2010
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      The Open University of Japan
    低温液相メタノール合成用触媒の固体化による無循環,99%一段合成の研究
    • 批准号：
      16656247
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Exploratory Research
    • 资助金额：
      $2.24万
    • 财政年份：
      2004
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    産業における窒素の高効率循環とゼロエミッションのキーテクノロジー
    • 批准号：
      12015212
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
    • 资助金额：
      $0.9万
    • 财政年份：
      2000
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    含浸法における表面構造形成機構解明の研究
    • 批准号：
      00F00136
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.54万
    • 财政年份：
      2000
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    海外基金