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ルテニウム触媒上での窒素分子活性化の基礎的研究

ルテニウム触媒上での窒素分子活性化の基礎的研究
钌催化剂上氮分子活化的基础研究
批准号：
04241206
负责人：
秋鹿 研一
金额：
$1.28万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1992
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1992 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-04241206/
关键词：
窒素分子活性化ルテニウムアンモニア合成触媒吸着窒素分子吸着窒素原子電子供与効果水素毒効果

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项目成果

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ルテニウム触媒は第二世代のアンモニア合成触媒として注目されたいる.N_2とH_2とによるアンモニア合成反応はN_2の解離吸着を律速段階とする。従って窒素活性化の基礎的研究は重要である。ルテニウム触媒上での窒素活性化は共存する促進剤化合物(CsOH等)からの電子供与により促進される一方、共存水素により窒素活性化が阻害されることが多い。この電子供与と水素被毒効果を明らかにすることが重要な課題である。本年は希土類化合物が興味ある促進作用をする事を見出した。一般に希土類酸化物はアルカリ金属酸化物の較べると塩基性も小さく、電子供与能も小さいと思われていたが、十分な促進作用を持つことが見出された。また更に興味深いことに水素の被毒効果を減ずる働きのあることも明らかとなった。一方担持Ru触媒上でははじめて吸着N_2分子と吸着H原子をFTIRによりスペクトルとして観測することに成功した。吸着N_2分子の伸縮振動の波数が担体や促進剤により大きく変化し、電子供与の効果を反映している。即ちRu/Al_2O_3上では2214cm^<-1>、Ru/MgO上では2168cm^<-1>、Ru-CsOH/MgO上では2121及び2035cm^<-1>にN_2伸縮によるIR吸収が観測された。後者の触媒上ほど解離前駆体である吸着分子のN-N結合が緩くなっており、後者の触媒ほどアンモニア合成活性が高い。一方吸着H原子には2種類あり架橋型吸着種(1335cm^<-1>)が直線型吸着種(1762cm^<-1>)より強く吸着しており、N_2活性化サイトを妨害していることなども明らかとなった。アンモニア合成触媒の設計に役立てるべく、FTIRを用いた吸着状態の解明が進んでいる。
期刊论文(12)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
J.Kubota: "FTIR Spectra of Terminal and Bridged Hydrogen Atoms Adsorbed on Ruthenium Metal Particles Dispersed on Magnesium Oxide" Journal of Chemrcal Society,Chemical Communications. 661-662 (1992)
J.Kubota：“分散在氧化镁上的钌金属颗粒上吸附的末端和桥接氢原子的 FTIR 光谱”化学学会杂志，化学通讯。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
S.Murata: "Preparation and Characterization of Chlorine-Free Ruthenium Catalysts and the Promoter Effect in Ammonia Synthesis.3 A Magnesia Cupported Ruthenium Catalyst." Journal of Catalysis. 136. 126-140 (1992)
S.Murata：“无氯钌催化剂的制备和表征以及氨合成中的促进剂效应。3 氧化镁杯形钌催化剂。”
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Ken-ici Aika: "Ammonia Synthesis Catalyst (Theoretical Aspect of Catalytic Chemistry)" Kagaku Keizai. 7. 88-93 (1992)
Ken-ici Aika：“氨合成催化剂（催化化学的理论方面）” Kagaku Keizai。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
K.Takeishi: "Study of Raney Ruthenium Catalyst for Methanol Synthesis" Journal of Catalysis. 136. 252-257 (1992)
K.Takeishi：“用于甲醇合成的雷尼钌催化剂的研究”催化杂志。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
共 6 条
    自然エネルギー貯蔵を目指す新しいアンモニア吸蔵剤の研究
    • 批准号：
      22560766
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
    • 资助金额：
      $2.5万
    • 财政年份：
      2010
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      The Open University of Japan
    低温液相メタノール合成用触媒の固体化による無循環,99%一段合成の研究
    • 批准号：
      16656247
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Exploratory Research
    • 资助金额：
      $2.24万
    • 财政年份：
      2004
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    産業における窒素の高効率循環とゼロエミッションのキーテクノロジー
    • 批准号：
      12015212
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
    • 资助金额：
      $0.9万
    • 财政年份：
      2000
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    含浸法における表面構造形成機構解明の研究
    • 批准号：
      00F00136
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.54万
    • 财政年份：
      2000
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    海外基金