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ルテニウム触媒上での窒素分子活性化の基礎的研究

ルテニウム触媒上での窒素分子活性化の基礎的研究
钌催化剂上氮分子活化的基础研究
批准号：
05225206
负责人：
秋鹿 研一
金额：
$1.28万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1993
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1993 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-05225206/
关键词：
窒素分子活性化ルテニウムアンモニア合成触媒吸着窒素分子吸着窒素原子電子供与効果水素毒効果

项目摘要

项目成果

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ハーバー法鉄触媒に代わり、ルテニウム触媒は第二世代のアンモニア合成触媒として工業的使用が始まった。当研究室の過去の発見がこの技術のきっかけとなっている。N_2とH_2とによるアンモニア合成反応はN_2の解離吸着を律速段階とする。従って窒素活性化の基礎的研究は重要である。ルテニウム触媒上での窒素活性化は共存する促進剤化合物(CsOH等)からの電子供与により促進される一方、共存水素により窒素活性化が阻害されることが多い。この電子供与と水素被毒効果を明らかにすることが重要な課題である。昨年見出した希土類化合物の担体としての促進作用について本年はその機構を調べたところ、ルテニウムと接する部分の希土類(特にCeO_2)が還元される事を見出した。一般に希土類酸化物はアルカリ金属酸化物に較べると塩基性も小さく、電子供与能も小さいと思われていたが、還元された担体部分からルテニウムへの電子供与が大きな役割を持つことが見出された。また更に興味深いことに水素の被毒効果を減ずる働きのあることも明らかとなった。一方担持Ru触媒上ではじめて吸着N_2分子と吸着H原子をFTIRによりスペクトルとして観測することに昨年までに成功したが本年は吸着H原子に3種類(直線型、架橋型、三中心型)あることを見出し、温度による安定性を調べた。吸着N_2分子の伸縮振動の波数が、Ru/MgO上では2168cm^<-1>、Ru-CsOH/MgO上では2121及び2035cm^<-1>であるが、これらが少量の吸着H原子により吸着阻害や置換反応阻害を受けることを見出した。定量的な検討によりHやN_2の吸着状態を明らかにするとともに、相互作用のモデルを提案した。このようにアンモニア合成触媒の設計に役立てるべく、FTIRを用いた吸着状態の解明を進めた。
期刊论文(12)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Y.Kadowaki: "Weakening of Hydrogen Poisoning by Sm_2O_3 Promoter in Activation of Dinitrogen on Ru/Al_2O_3 Catalyst" Proc.10th Intern.Congr.Catal.(1992)
Y.Kadowaki：“Ru/Al_2O_3 催化剂上二氮活化过程中 Sm_2O_3 促进剂对氢中毒的减弱”Proc.10th Intern.Congr.Catal.(1992)
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Ken-ichi Aika: "Development and the Problem of the Second Generation Ruthenium Catalyst for Ammonia Synthesis" Abstracts of 4th Japan-Korea Symposium on Catalysis. (1993)
相香健一：“第二代氨合成钌催化剂的发展与问题”第四届日韩催化研讨会摘要。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
門脇 靖: "同軸系直衝突イオン散乱分光法(CAICISS)によるMoS_2の表面構造解析" 表面科学. 13. 314-316 (1992)
Yasushi Kadowaki：“通过同轴直接碰撞离子散射光谱 (CAICISS) 分析 MoS_2 的表面结构”表面科学 13. 314-316 (1992)。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
秋鹿 研一: "地球環境浄化に関連する触媒プロセス-多面的アプローチの必要性-" 化学工学. 57. 833-836 (1993)
Kenichi Akishika：“与全球环境净化相关的催化过程 - 需要采取多方面的方法”化学工程 57. 833-836 (1993)。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
共 6 条
    自然エネルギー貯蔵を目指す新しいアンモニア吸蔵剤の研究
    • 批准号：
      22560766
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
    • 资助金额：
      $2.5万
    • 财政年份：
      2010
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      The Open University of Japan
    低温液相メタノール合成用触媒の固体化による無循環,99%一段合成の研究
    • 批准号：
      16656247
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Exploratory Research
    • 资助金额：
      $2.24万
    • 财政年份：
      2004
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    産業における窒素の高効率循環とゼロエミッションのキーテクノロジー
    • 批准号：
      12015212
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
    • 资助金额：
      $0.9万
    • 财政年份：
      2000
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    含浸法における表面構造形成機構解明の研究
    • 批准号：
      00F00136
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.54万
    • 财政年份：
      2000
    • 负责人：
      秋鹿 研一
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    海外基金