種々の分子間力を用いる自己集合単分子膜の構造制御

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1.グラシーカーボン電極上の長鎖アルキルシトシン誘導体のレセプター分子膜は,グアノシンーリン酸(GMP)と多点水素結合により相補的塩基対を形成する.GMPが持つ負電荷により,膜の表面電荷が変わるために,溶液中に加えられたマーカー陰イオンは電荷-電荷相互作用によって膜構成分子間間隙を透過できなくなる.この分子膜センサーはGMPのAMPに対する選択的な識別検出が可能である.(Isr.J.Chem.in press)2.金電極上の自己集合単分子膜(SAM)を安定させるとともに個々のレセプターサイトの距離を制御するための分子として、トリカルボン酸トリチオアミドを合成した.この分子のチオアミド部位は金電極表面にSAMを形成するのに有効であり、また、隣接する分子間でのカルボン酸部位同士の水素結合は安定なSAM構築に有効である.このレセプターに基づく分子膜センサーは、1,4,7,10,13,16-ヘキサアザシクロオクタデカンに対して10^<-7>Mの濃度から応答するが、単純なアルキルアミンに対しては10^<-2>Mまでほとんど応答しない.3.SAM形成後に電極表面積を変えることのできる水銀電極上ヘシクロデキストリンレセプターを自己集合させる技術を開発した.β-及びγ-シクロデキストリンを用いた予備的な実験により、γ-シクロデキストリンに基づく水銀電極上のSAMが非常に可逆性の良いマーカーの酸化還元反応を示すことが分かった.4.AFM探針の11-ウンデシニルトリクロロシランに基づく化学修飾とそのビニル基のハイドロボレーションによる一級アルコールへの官能基変換を行なった.AFMを用いて無修飾、ビニル基修飾、水酸基修飾探針と、無修飾、ビニル基修飾、水酸基修飾マイカ基板間の吸着力の測定を行なうことにより、AFM探針表面の修飾状態を評価した.