ヘム酵素の人工モデル錯体を用いる酸素分子活性化過程の解明

使用血红素酶的人工模型复合物阐明氧分子活化过程

基本信息

  • 批准号:
    17036050
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 0.9万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    2005
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2005 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

ポルフィリンの両面を光学活性ビナフタレンで修飾した双冠型ポルフィリン(TCP)の骨格を用い、酸素活性化に重要である(1)チオレート、イミダゾールなどの軸配位子(2)ヘム鉄に配位した酸素分子に水素結合する水酸基の両方を分子キャビティ内部のヘム鉄近傍の適切な位置に導入した2種類のヘム錯体を合成した。これらの錯体は安定な酸素付加体を与え、さらに、ヘム鉄に配位した酸素分子と水酸基との間の水素結合も存在している。極低温でのγ線照射(クライオラジオリシス)により、イミダゾール配位型錯体(TCP-IM)の酸素付加体を一電子還元して、対応するペルオキシ体やヒドロペルオキシ体を生成させ、同定を行った。ヘリウム温度にて、γ線照射した直後(2K)のESRスペクトルから、TCP-IM錯体の酸素付加体の一電子還元によって、ペルオキソ体が効率よく生成していることが確認された。また、同じ条件下での^1H-ENDORスペクトルでは、鉄3価イオンと強い磁気的相互作用をしている水素原子(超微細結合定数=10MHz)の存在が確認され、ペルオキソ基は近傍のフェノール性水酸基からプロトン化(水素結合)を受けていると考えられる。さらに、133Kに昇温した後のESRスペクトルでは、ヒドロペルオキソ体の生成も確認された。また、同じ条件下での^1H-ENDORスペクトルでは、鉄3価イオン種と強い相互作用をしている水素原子(超微細結合定数=12MHz)の存在が確認され、ヒドロペルオキソ基が配位していることを示唆している。TCP-IMの酸素錯体を用いて、鉄に配位した酸素分子への一電子還元(ペルオキソ基の生成)、およびその後の水酸基からペルオキソ基へのプロトン移動(ヒドロペルオキソ基の生成)という酸素活性化における重要な過程を追跡できた。
The optical activity of the surface of the complex is modified by the double-crown complex (TCP), which is important for the activation of the skeleton and the activation of the acid.(1) The axial ligand of the complex is important for the activation of the acid molecule.(2) The iron complex is introduced into the appropriate position in the interior of the molecule near the iron. The complex is composed of a stable acid ligand and an iron ligand. The complex is composed of an acid molecule and an intermediate water molecule. Gamma irradiation at extremely low temperatures results in the formation and synchronization of a single electron reduction of an acid ligand ligand (TCP-IM). The ESR spectrum of TCP-IM complex was determined by temperature, γ-ray irradiation and electron reduction. Under the same conditions, the existence of ^1H-ENDOR atoms (ultrafine binding constant =10MHz) was confirmed by the interaction between iron and strong magnetic field. After heating up to 133K, ESR test results were confirmed. Under the same conditions, the existence of ^1H-ENDOR complex atoms (ultrafine binding constant =12MHz) was confirmed, and the complex groups were coordinated. TCP-IM is an important process in the activation of acid complex, iron coordination, and an electron reduction element (formation of a complex group).

项目成果

期刊论文数量(3)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Selective formation of a stable μ-peroxo ferric heme-CuII complex from the corresponding μ-oxo FeIII-CuII species with hydrogen peroxide
  • DOI:
    10.1039/b413275k
  • 发表时间:
    2005-02-28
  • 期刊:
  • 影响因子:
    4.9
  • 作者:
    Chishiro, T;Shimazaki, Y;Naruta, Y
  • 通讯作者:
    Naruta, Y
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  • DOI:
    10.1002/anie.200500732
  • 发表时间:
    2005-06
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    J. Nakazawa;J. Hagiwara;Maki Mizuki;Y. Shimazaki;F. Tani;Y. Naruta
  • 通讯作者:
    J. Nakazawa;J. Hagiwara;Maki Mizuki;Y. Shimazaki;F. Tani;Y. Naruta
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