構造の揺らぎと柔軟性を考慮した溶液内化学反応理論の構築

考虑结构波动和灵活性的溶液化学反应理论构建

• 批准号: 18031019
• 负责人: 佐藤 啓文
• 金额: $ 3.84万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2007
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18031019/
• 关键词: 溶媒和理論; 液体の積分方程式理論; エネルギー分配法; 三次元溶媒分布関数; 共鳴構造

溶液内の化学過程を理解するためには、現象を支配している基本原理である統計力学と量子化学双方の視点が重要である。こうした背景をふまえつつ、以下の成果を得た。1.構造揺らぎを統計的に扱う方法には、類似法では1-4以遠の相互作用を効率よく取り入れることは容易ではなかった。本課題研究では一部モンテカルロ法を併用することで、十分に長い直鎖状分子からなる液体系に対しても適用可能な新しい統計理論の開発に成功した。これを用いたn-アルカンの計算結果は既知の配置をよく再現した。現在、この結果は学術雑誌への投稿を準備している。2.昨年度までに開発した量子化学計算の結果を様々な意味で粗視化する手法を実際に系に適用した。(1)系の全エネルギーを、構成する原子とその対に分配する方法を、ab initio Monte Carloと組み合わせて水二量体の系に応用した。またこれを分光学実験により得られた結果と比較し、同法が系を適切に記述できていることを確認した。(2)非経験的分子軌道法で求めた電子状態を共鳴構造を基に解析する方法を用いて、クラスターや水溶液中の分子の電子状態の解析を行った。3.液体論の一つである3D-RISM法を基礎として高効率で並列計算が可能な手法の開発に成功した。また、この方法により種々の蛋白質分子周辺やその内部における水の分布構造を明らかにした。4.キサンチンオキシナーゼによる酸化過程や水中の重炭酸イオンの生成など、様々な化学反応メカニズムを明らかにした。以上、目的としていた方法論を開発し、水の関わる種々の分子間相互作用を明らかにした。

Basic principles of understanding chemical processes in solutions are important from both statistical mechanics and quantum chemistry perspectives. The background of the game is the following: 1. The method of constructing statistics is similar to that of 1-4. The interaction rate is easy to obtain. This paper studies the successful development of a new statistical theory for the application of a new method to the development of a liquid system with a long chain of molecules The results of the calculation of this problem are reproduced in the known configuration. Now, the results of this academic research are ready for submission. 2. The results of quantum chemical calculations developed last year mean that the methods of rough visualization are applicable. (1)A complete set of methods, ab initio Monte Carlo methods, and a complete set of methods are used. The results of the analysis are compared and confirmed. (2)The non-molecular orbital method is used to analyze the electronic state of molecules in aqueous solutions. 3. 3D-RISM method is a basic method for liquid theory, and its parallel calculation has high efficiency. The method of protein molecular cycle and internal structure of water distribution is described in detail. 4. Acidification process and production of heavy carbon in water The purpose of this study is to develop methodologies for understanding molecular interactions between species.

项目成果

New evaluation of reconstructed spatial distribution function from radial distribution functions.

• DOI: 10.1063/1.2345199
• 发表时间: 2006-09
• 期刊: The Journal of chemical physics
• 作者: D. Yokogawa;Hirofumi Sato;S. Sakaki

Reply to "Comments on 'Analysis on Solvated Molecule with a New Energy Partitioning Scheme for Intra-and Intermolecular Interactions'"

回复“关于‘用分子内和分子间相互作用的新能量分配方案分析溶剂化分子’的评论”

• 发表时间: 2007
• 期刊: J. Phys. Chem. B 111
• 作者: 長尾知生子;笹井理生;H. Sato & S. Sakaki
• 通讯作者: H. Sato & S. Sakaki

RISM理論に基づくpH効果の分子論的な解析法の開発

基于RISM理论开发pH效应分子分析方法

• 发表时间: 2007
• 作者: 城戸 健太朗;佐藤 啓文;榊 茂好
• 通讯作者: 榊 茂好

水溶液の理論化学

水溶液的理论化学

• 发表时间: 2007
• 作者: 城戸 健太朗;佐藤 啓文;榊 茂好;佐藤啓文
• 通讯作者: 佐藤啓文

Effective interaction energy of water dimer at room temperature: an experimental and theoretical study.

室温下水二聚体的有效相互作用能：实验和理论研究。

• 发表时间: 2007
• 期刊: Journal of Chemical Physics
• 影响因子: 4.4
• 作者: T. Nakayama;H. Fukuda;T. Kamikawa;Yosuke Sakamoto;A. Sugita;Masahiro Kawasaki;T. Amano;Hirofumi Sato;S. Sakaki;I. Morino;G. Inoue
• 通讯作者: G. Inoue