積分方程式法に基づく,液体の非経験的電子状態理論の構築

基于积分方程法构建液体从头算电子态理论

• 批准号: 12740329
• 负责人: 佐藤 啓文
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Okazaki National Research Institutes
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2001
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-12740329/
• 关键词: 液体の積分方程式理論; 非経験的分子軌道法; 擬ポテンシャル法; 分子間相互作用; フーリエ展開した分子積分

大部分の液体の積分方程式理論においては、分子間の相互作用を相対的距離の関数を用いて表現する。これに対して、一般の分子軌道法に基づく手法では三次元実空間における相互作用を前提としている。このために、両者の間を直接関連付けることは困難である。前年度までの研究から、本研究課題を実現する上での最大の問題の一つは、以上の様な分子積分の方向依存性の実際的な処理であることが解った。これらを受て、今年度は、(1)三次元実空間と相対距離で定義される空間(Distance Geomtry)との関連を明らかにするとともに、(2)スペクトル表示による擬ポテンシャル法を用いて、電子状態・液体構造を決定する方法の開発に取り組んだ。(1)は前年度からの継続であり、二つの空間表現を結びつけるためには、誤差関数を最小化する方法と計量行列を直接対角化する方法の二つがあることが解った。特に前者はRISMなどの相互作用点モデルの計算結果の解析に有効な方法となることを示し、学術論文として発表した。一方(2)は上述の問題点を、sおよびp型関数の場合に解決する方法を考案し、プログラムを作成の上、Ne原子からなる単純液体の系の計算を行い、本研究課題の目的であった、液体を非経験的電子状態理論に基づいて実際に計算できることを示した。新しいこの方法では、温度や密度によって電子分布の広がり方が変化していく様子を正しく記述することが可能である。この方法は、溶媒和電子をはじめとした、従来法では不可能であった系の計算など、今後の発展が期待できる。この結果については現在発表準備を進めている。

Most of the <s:1> liquid <s:1> integral equation theories にお にお て て, the <s:1> interaction between molecules を, and the corresponding distance <s:1> threshold を are expressed in する て する. こ れ に し seaborne て, general の molecular orbital method に base づ く gimmick で は three dimensional space be に お け る interaction を premise と し て い る. <s:1> ために ために, the を direct connection between the two <s:1> is difficult ける と と と である である. Before annual ま で の research か ら, this research topic を be presently す る on で の の biggest problem の つ は, の above others in molecular integral な の direction dependence の be interstate な 処 Richard で あ る こ と が solution っ た. こ れ ら を て, our は ", (1) three yuan be と phase space Distance seaborne で definition さ れ る space (short Geomtry) と の masato even を Ming ら か に す る と と も に, (2) ス ペ ク ト ル said に よ る quasi ポ テ ン シ ャ を ル method with い て, electronic state liquid structure を decided す る method の open 発 に group take り ん だ. Year before (1) は か ら の 継 続 で あ り, two つ の space performance を "び つ け る た め に は, error masato を minimize す と measurement procession を る method directly cornification seaborne す る method の two つ が あ る こ と が solution っ た. Special に former は RISM な ど の interaction points モ デ ル の results の parsing に have sharper な method と な る こ と を し, academic paper と し て 発 table し た. Side (2) は の problems above point を, s お よ び p type number of masato の occasions に す る method し を test case, プ ロ グ ラ ム を done on の, Ne atomic か ら な る 単 pure liquid の is の を line い calculation, the purpose of this research topic の で あ っ た, liquid を 経 験 electronic state of theoretical base に づ い て be interstate に computing で き る こ と を shown し た. New し い こ の way で は, temperature, density of や に よ っ て electronic distribution の hiroo が が り party - the し て い く others child を is し く account す る こ と が may で あ る. こ の way は, solvent and electronic を は じ め と し た, 従 to で は impossible で あ っ た の calculation な ど, future の 発 exhibition が expect で き る. The <s:1> result に に て て て て is now ready for を to enter めて る る.

项目成果

Hirofumi SATO,Andriy KOVALENKO and Fumio HIRATA: "Self consistent Field, ab initio MO and Three-dimensional RISM Study for Solvation Effect on Carbon Mono-Oxide in Aqueous Solution"Journal of Chemical Physics. 112. 9463-9468 (2000)

Hirofumi SATO、Andriy KOVALENKO 和 Fumio HIRATA：“水溶液中一氧化碳溶剂化效应的自洽场、从头 MO 和三维 RISM 研究”化学物理杂志。

H.Sato, F.Hirata: "Realization of Three-dimensional Solvation Structures from the Site-Site Radial Distribution Functions in Liquids"Bull. Chem. Soc. Jpn.. 74. 1831-1839 (2001)

H.Sato，F.Hirata：“从液体中位点径向分布函数实现三维溶剂化结构”公牛。

佐藤啓文: "溶媒和効果の理論:電子状態理論と液体論の結合-量子力学と統計力学と酸・塩基-"化学と工業. 54. 47-51 (2001)

佐藤博文：“溶剂化效应理论：电子态理论与液体理论的结合 - 量子力学、统计力学以及酸和碱 -”化学与工业 54. 47-51 (2001)。