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NO還元酵素を範とするNO分子および小分子活性化

NO分子和小分子激活，包括NO还原酶

基本信息

批准号：
20037055
负责人：
有川康弘
金额：
$ 2.43万
依托单位：
Nagasaki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、自然界における窒素循環サイクルの一部である、一酸化窒素還元酵素(NOR)をとする機能モデル錯体を構築し、そのNO還元サイクルを達成する。また、この活性化様式を模倣し、小分子の活性化を行う。さらに、配位NO分子との新規カップリング反応の創出を目指す。昨年度、N-Nカップリンゲ二核錯体を用いることにより、目的とするNO還元サイクルを達成した。今年度は、これらの知見をもとに、以下の2つの新規反応系に挑戦した。1、配位NO分子との新しいカップリング反応TpRuCl_2(NO)(Tp:ハイドロトリスピラゾリルボラト)をホスフィンおよびNaBF_4存在下、Et_3Nと反応させることで、C-H結合活性化を伴ったNO配位子のN-Cカップリング反応が進行し、ニトロソエテノラト錯体が得られた。また、この反応では酸素によるアミンの酸化および加水分解反応が同時に進行していた。三級の脂肪族アミンの酸化は珍しいため、非常に興味深い。2、小分子の活性化についてNO還元サイクルを参考に、酸素架橋二核錯体に対して2当量のHBF_4と反応させて、OH_2架橋錯体を系中に発生させた。その後、一酸化炭素ガスと反応させたが、反応が進行しなかったため、亜鉛存在下で反応させたところ、ジカルボニル二核錯体が単離された。IRスペクトルにより、末端カルボニルに帰属されるバンドが観測され、またX線構造解析によりその構造を同定した。この合成法を用いることにより、他の小分子を導入できることが示された。

In this study, a part of the enzyme cycle in nature was studied, and a functional complex of NOR was constructed. The activation of small molecules is carried out in the same way as the activation of small molecules. New regulations for the coordination of NO molecules and the creation of new targets Last year, the N-N system was used for the second time, and the N-N system was used for the second time. This year, the two new regulations are proposed. 1. The coordination NO molecule and its new structure are transformed into TpRuCl_2(NO)(Tp: Tp The reaction is carried out simultaneously with the acidification and hydrolysis. The third level of fatty acid is very interesting. 2. The activation of small molecules in the NO reduction system, the formation of acid-bridged dinuclear complexes, and the formation of OH2-bridged complexes. In the presence of lead, the two nuclei are separated. The structure of the IR detector is determined by the X-ray structural analysis. This synthesis method is used to introduce small molecules into the body.