自己集積型粘土の合成とその電極修飾膜への応用

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本研究の目的は、チオール基を面上に有する粘土鉱物様の無機層状化合物を合成して修飾電極に応用することを目的とした。このために、(1)自己集積粘土の合成と構造解析、(2)金表面への自己集積をプローブ顕微鏡による追跡、(3)修飾電極の電気化学活性の評価を行って来た。自己集積粘土の合成では、各種2価金属イオンの存在下で、SH基を有するシラノール化剤を加水分解した。その結果、確かに層状構造を有するコロイド状に分散した粘土様物資が得られた(山岸、高橋)。得られた粘土様粒子をクロロホルム中で金表面に自己集積させた。その過程を水晶振動子マイクロバランス法を用いて追跡した。さらに、原子間力顕微鏡によって、金上に粘土単分子層からなる超薄膜が形成されることを確認した(谷口)。この薄膜は、ナノスケールで厚さと配向を制御した粘土粒子からなる薄膜であった。次に、この修飾電極を用いて電気化学測定を行った(谷口、高橋)。実際に測定してみると、用いたシラノール化剤、2価金属イオンの種類によって電気化学活性(DNAの酸化分解等)が大きく変わることがわかった。得られた結果について検討の結果、一定した電気化学活性を得るためには金表面上中の粘土粒子の吸着状態を厳密に評価することが不可欠となった。そのために表面反射赤外吸収、AFM等の測定をおこなった(山岸、谷口)。今後この結果を詳しく解析して、大きな電気化学活性を示すような自己集積する粘土鉱物を設計、合成していくことを目指している。