Density matrix theory of ultrafast electron transfer in dissipative three-center models

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Die Mechanismen des ultraschnellen Elektronentransfers in dissipativen Systemen, in denen Donor- und Akzeptormolekül nicht direkt, sondern nur über ein Brückenmolekül verbunden sind, sind Gegenstand dieses Projektes. Berechnet werden sollen nicht nur Transferraten und Populationen sondern auch direkt mit Experimenten vergleichbare spektroskopische Signale wie zeitabhängige Emission und Absorption. Vorteil der Bestimmung dieser Größen mit Hilfe der Dichtematrixtheorie ist, daß man keinerlei Einschränkungen in bezug auf den Transfermechanismus unterliegt. Zu untersuchende Systeme sollen sowohl verschiedene Modellsysteme für bakterielle photosynthetische Reaktionszentren, die bakteriellen photosynthetischen Reaktionszentren selbst und die in situ Rastertunnelmikroskopie sein. Fast alle bisherigen theoretischen Untersuchungen an diesen Systemen beschränkten sich auf eine Reaktionskoordinate. Ziel dieses Projekts ist es, zu einer besseren Beschreibung der Systeme durch Einführung mehrerer Reaktionskoordinaten zu gelangen. Da bei diesen Systemen vor dem Elektronentransfer noch keine komplette Dephasierung und Schwingungsrelaxation stattgefunden hat, können Kohärenzen auftreten, deren Einfluß auf den Transfer zu untersuchen ist. Es soll zudem studiert werden, ob eine Darstellung der Theorie im Ortsraum nicht gegenüber der üblichen Darstellung im Energieraum einige Vorteile hat.