Katalytische Wirkung von Übergangsmetallverbindungen Seltener Erden

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Mit dem vorliegenden Projekt sollen im Rahmen des DFG-Schwerpunktprogramms "Brückenschläge zwischen idealen und realen Systemen in der Heterogenen Katalyse" die Oxidation und Reduktion von Kohlenmonoxid und Stickstoffmonoxid an ein- und polykristallinen Oberflächen von Seltenerd-Übergangsmetall-Verbindungen untersucht werden. Schwerpunktmäßig sollen dabei die Aufklärung von Reaktionskinetiken und Mechanismen unter UHV- und in situ-Bedingungen (id est Partialdrücke von einigen mbar) behandelt werden. Unter den Bedingungen des Ultrahochvakuums kommen zur Aufklärung der elektronischen und geometrischen Struktur der Substrat-Adsorbat-Systeme bevorzugt Photoemission (XPS, UPS) und niederenergetische Elektronenbeugung (LEED) zum Einsatz, energetische und kinetische Parameter von Desorptions- und Reaktionsprozessen werden in diesem Druckbereich mittels temperaturprogrammierter Desorption (TPD) aufgeklärt. Für den Bereich der in situ-Untersuchungen ist der Bau einer Reaktionszelle geplant, in welcher Reaktionen bei Partialdrücken bis zu einigen mbar unter stationären Bedingungen durchgeführt werden können. Die Bestimmung von Reaktionsgeschwindigkeiten geschieht dabei durch Analyse der Produktgaszusammensetzung am Reaktorausgang mittels eines Quadrupol-Massenfilters, als Methode zur strukturellen Identifizierung von Adsorbaten wird in diesem Druckbereich Röntgenadsorption gewählt. Die so erhaltenen strukturellen und kinetischen Daten dienen zur Aufstellung eines Reaktionsmodells, welches eine realistische Beschreibung der Reaktion sowohl unter Bedingungen des UHV wie auch unter hohen Drücken und somit eine Überbrückung des pressure gap gestattet.