光誘起系逆電子移動プロセスを利用した熱Cope転位の機構解明の研究
利用光致反向电子转移过程阐明热Cope位错机制的研究
基本信息
- 批准号:06740544
- 负责人:
- 金额:$ 0.77万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
- 财政年份:1994
- 资助国家:日本
- 起止时间:1994 至 无数据
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
本研究で最も重要な事柄は「カチオンラジカル環化-ビラジカル開裂機構」の鍵段階である光誘起系逆電子移動プロセスが光誘起系において発熱的に起こることを確立することである.そこで1と4に光音響測熱法を適用し中間体のイオンペアの実験的なエネルギー評価を行ない,その実験的根拠を初めて得た.尚,この光音響測熱法の遂行に関しては国際学術研究(05044212,06044014)の寄与も大きい.次に環状ジアゼン4a,bの電子移動反応を種々の条件下で行なった.その結果,4は光誘起電子移動条件でのみ定量的に1を与え,非光誘起電子移動条件ではプロトン脱離等のイオン反応を経てタ-フェニル,ビフェニル等が各々生成することがわかった.また,d_4-4の光反応ではd_4-1とd_4-1'の2種を与えたが,その生成比52:48は2における開環過程の速度同位体効果に対するDewarらの計算値と一致した.これらは,光増感電子移動Cope転位の開環過程がカチオンラジカル2^<+・>ではなくビラジカル2から起きている事を示す何よりの証拠で,上記機構の妥当性が示された.さらに光誘起系逆電子移動プロセスがモノフェニル置換1b,4bの系においても発現している事を確認した.さらに母体4cの光増感電子移動反応では著しい反応性の低下が見られ,4の脱窒素反応性に及ぼすフェニル基の置換効果についても検討を加えた.本研究から導かれる結論は,1の熱Cope転位機構としてDewarらが主張する段階的ラジカル機構のうち,少なくとも開環過程は妥当である,ということである.今後はジエンの熱Cope転位そのものでビラジカル種2が生成しているか否かを見極める事が必要である.本研究では時間的制約上検討できなかった3の合成と反応を含め,これら残された問題を来年度以降の研究課題としたい.尚,研究進行状況と現有設備との関係から,設備備品としては液体クロマトグラフ用紫外検出器等を購入した.
The most important thing in this study is to establish the key stage of the photoinduced system of inverse electron movement in the photoinduced system of heat transfer. The photoacoustic calorimetry method is applicable to the preparation of intermediate compounds, and the preparation of intermediate compounds is also applicable. The implementation of this photoacoustic calorimetry method is related to international academic research (05044212,06044014) and sent to the university. The electron movement of the secondary ring 4a,b is reversed under certain conditions. As a result, 4 photoinduced electron transfer conditions are not the same as those of non-photoinduced electron transfer conditions. The calculated values of the velocity isoforms of the open-loop process are consistent with those of the two types of optical reflection of d_4-1 and d_4- 1', and the generation ratio is 52:48. The open loop process of optically sensitive electron movement in the Cope position is demonstrated by the evidence of the appropriateness of the mechanism. It is confirmed that the photoinduced system is reverse electron migration, and the system of substitution 1b, 4b occurs in the middle. In addition, the photoinduced electron movement of the parent 4c is reflected in the decrease of the reflectivity of the parent 4c, and the displacement effect of the parent 4c is increased. The conclusion of this study is: 1. The mechanism of hot copper position is proper, and the mechanism of open loop is proper. In the future, the hot copper position is not easy to produce, but it is necessary to see. This paper discusses the time constraints on the synthesis of anti-corruption, anti-corruption, anti-corruption and anti-corruption. The research progress and the relationship between existing equipment, equipment spare parts, liquid crystal display, ultraviolet detector, etc. were purchased.
项目成果
期刊论文数量(1)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
H Ikeda,T.Minegishi and T.Miyashi: "Striking Contrast between Photoinduced and Non-photoinduced Electron-transfer Reactions of1,4-Dipheny1-2,3-diazabicyclo[2.2.2]oct-2-ene" J.Chem.Soc.,Chem.Commun.297-298 (1994)
H Ikeda、T.Minegishi 和 T.Miyashi:“1,4-Dipheny1-2,3-diazabicyclo[2.2.2]oct-2-ene 的光诱导和非光诱导电子转移反应之间的惊人对比”J.Chem。
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