動的核酸認識制御機能を有する人工核酸を用いた機能性リフトマテリアルの創製

利用具有动态核酸识别控制功能的人工核酸创建功能提升材料

基本信息

  • 批准号:
    13031060
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.15万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
  • 财政年份:
    2001
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2001 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

我々は主に水素結合の形成・解離に基づき遺伝情報の伝達・発現、タンパク合成さらに触媒機能等高度な機能を有する核酸に注目し、その機能発現の外部刺激・因子による制御を目指し、動的な水素結合のon-offスイッチング機能を有する人工核酸の開発に取り組んでいる。RNAの有する2',3'-cis-ジオールに注目し、水溶液中においても可逆的に形成されるホウ酸エステル形成ならびに核酸塩基-フラノース糖部の水素結合形成を協同的に利用することにより塩基部の配向制御さらに核酸認識機能の動的on-off制御を可能にする核酸モデル分子として、RNAを認識部位として有する新規ペプチドリボ核酸(PRNA)と言う新しいカテゴリーの人工核酸を提案し、開発を行った。ピリミジンヌクレオシドの塩基部は溶液中でanti配向を優先することが知られている。我々は外部因子によりsyn配向を効率よく誘起するため、(i)塩基部2位カルボニル酸素とフラノース部5'位水素間の水素結合形成、(ii)フラノース部2',3'-cis-ジオールとホウ酸類との架橋構造形成の協同利用に着目した。5'位水酸基をアミノ基に変換した5'-アミノリボヌクレオシド(5'-NH_2-Urd)を合成し、塩基部配向をCDならびにNMRスペクトルにより検討した。5'-NH_2-Urdの6位照射の^1H-NMR差NOEスペクトルをリン酸緩衝液中で測定するとanti配向が示されたのに対し、ホウ酸存在下ではsyn配向を優先することが明らかとなった。またCDスペクトル測定においても、ホウ酸存在下では[θ]max値は84%減少した。すなわち、ホウ酸類による2',3'間の架橋構造形成ならびに分子内水素結合形成の協同効果により外部因子による核酸塩基部のsyn配向誘起が達成された。この結果を踏まえ、5'-NH_2-Urdをフリーなcis-1,2-ジオールと5'位に水素結合供与体を有する形で導入した人工核酸として、ペプチドリボ核酸(PRNA)を設計・合成した。ホウ酸類よるPRNAのanti-syn配向制御についてもCD,^1H-NMR-NOEを用いて検討した結果、5'-NH_2-Urd同様塩基部の配向制御が可能であることが明らかとなった。さらにPRNAは相補的DNA・RNAと安定な錯体を形成し、ホウ酸類の添加により速やかに錯体が解離することが明らかとなり、外部因子によって可逆的に核酸との水素結合のon-off制御に基づく錯体形成・解離が制御可能な初めての核酸モデルであることが示された。
We focus on nucleic acids with high functions such as formation and dissociation of water binding, transmission and generation of basic information, synthesis and catalytic function, and control of external stimuli and factors for functional generation. RNA has 2',3'-cis-2-amino acid reversible formation in aqueous solution, nucleic acid base-3-amino acid carbohydrate binding formation, synergistic utilization of nucleic acid base alignment control, on-off control of nucleic acid recognition function RNA recognition site has new rules and regulations for the development of artificial nucleic acid (PRNA). The base of the solution has priority over the anti alignment. (i) the formation of water-element bonds between elements at the base 2-position and the 5'-position of the base 2-position,(ii) the formation of synergistic utilization of bridging structures between elements at the base 2', 3 '-position and the 5'-position. 5'-NH_2-Urd is synthesized from 5'-NH_2-NH_2-NH_2 1H-NMR Difference of 6-position Irradiation of 5'-NH_2-Urd in Acid Buffer Solution The [θ]max value decreased by 84% in the presence of acid. The formation of bridging structures between 2'and 3' of nucleic acids and the formation of synergistic effects of intramolecular water binding, as well as the induction of syn alignment at the base of nucleic acids by external factors, are achieved. As a result, artificial nucleic acid (PRNA) was designed and synthesized in the presence of 5'-NH_2-Urd and 5'-NH_2-Urd. CD,^1H-NMR-NOE were used to investigate the anti-syn alignment control of PRNA in the presence of 5'-NH_2-Urd isoforms. DNA RNA that is complementary to PRNA is stable, complex formation, acid addition, rapid dissociation of complex, and external factors that are reversible, on-off control of nucleic acid binding, base complex formation, dissociation, and control of initial nucleic acid dissociation.

项目成果

期刊论文数量(8)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
T.Wada, Y.Takehara, N.Ohta, S.Shiraishi, S.Asaoka, Y.Inoue: "External Electric Field Effectson Exciplex Formation of 1, 1-Diphenylpropene with Chiral 1, 4-naphthalenedicarboxylate oin PMMA polymer Films"J.Photochem.Photobio.A : Chem.. 145. 53 (2001)
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  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
和田健彦(分担執筆): "生命化学フロンティア"化学同人. 300 (2002)
和田武彦(合著者):《生物化学前沿》 Kagaku Doujin 300 (2002)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.wada, H.Sato, Y.Inoue: "Conformation and Recognition Control of Peptide Ribonucleic Acid Containing Pyrimidine/Purine Mixed Sequence"Nucleic Acids Res.Suppli.. 45. 229 (2001)
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  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.Wada, M.Shikimi, G.Lem, N.J.Turro, Y.Inoue: "First Photosensitized Enantiodifferentiating Isomerization by Optically Active Sensitizer Immobilized in Zeolite Supercages"Chem.Commun. 1864 (2001)
T.Wada、M.Shikimi、G.Lem、N.J.Turro、Y.Inoue:“首次通过固定在沸石超级笼中的光学活性敏化剂进行光敏对映异构化”Chem.Commun。
  • DOI:
  • 发表时间:
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Y.Inoue, N.Sugahara, T.Wada: "Vital role of entropy in photochirogenesis"Pure Appl.Chem.. 73. 475 (2001)
Y.Inoue、N.Sugahara、T.Wada:“熵在光手性发生中的重要作用”Pure Appl.Chem.. 73. 475 (2001)
  • DOI:
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  • 通讯作者:
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