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生体触媒で作動する生物燃料電池の構築と生物機能の高度利用

生物催化剂驱动的生物燃料电池的构建和生物功能的高级利用

基本信息

批准号：
02J02077
负责人：
辻村清也
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、酸素還元触媒であるビリルビンオキシダーゼの触媒機能解析を重点的に進めてきた。ビリルビンオキシダーゼ(BOD)は中性条件下で酸素4電子還元の優れた触媒活性を持つ。BODはビリルビン以外も電子供与体として利用でき、電極から電子伝達メディエータを介して電子を受け取り、酸素へと渡す。電池への応用、最適化を進める上で、電位および速度のロスをできるだけ小さくしたい。そのためには酵素の反応特性を見極め、触媒電流を制御している因子をより明確にし、どういったメディエータを選択するかが非常に重要になってくる。今回、電子供与体、酵素、電子受容体のそれぞれの電位に注目し、それらが酵素反応速度にどのような影響を与えるかについて検討を行った。電子供与体にはトータルチャージが等しく、電位の異なるシアノ金属錯体を用いた。電子受容体である酸素の電位については、pHを変化させることで検討した。得られたk_<cat>、K_mの対数を酸素/水と錯体の式量電位差(ΔE^o')に対してプロットすると、中心金属やpHといった要素を個々に考えるのではなく、ΔE^o'が速度定数の支配的因子になっていることが考えられる。今回得られた知見を基に、幅広いpH領域において、電位および速度において効率よく触媒機能を引き出す指針ができ、貴金属触媒にない特徴をいかしたバイオ電池カソードへの今後の応用が広がることが期待される。また,酵素-電極間における直接電子移動について,その熱力学,平衡論,速度論に基づき,その反応を制御しているメカニズムについて解析を行った.また、燃料酸化極(電池の負極)開発においては、幅広い燃料の利用を視野に入れた研究を進めてきた。燃料酸化系は、燃料、それぞれに対応するNAD依存性デヒドロゲナーゼ、NAD、そしてジアホラーゼと電子受容体から構成される。電子受容体は、電極とジアホラーゼ間で電子のやりとりを行うメディエータとして機能するものを選択する。対極には、上記のビリルビンオキシダーゼを用い、電子を電極から酸素に渡す。この2つの電極系から構成される電池について、メタノール、グルコースなどを燃料にした場合について、それらの出力特性について研究を進めてきた。

This year, we will focus on the analysis of the catalyst function of acid reduction catalyst. Under neutral conditions, the optimum catalytic activity of the 4-electron reduction element is maintained. BOD is an electron donor, an electrode, an electron acceptor, and an acid acceptor. Battery performance, optimization, potential, and speed It is very important to determine the reaction characteristics of enzymes and to determine the factors that control the catalytic current. The current, electron donor, enzyme, electron acceptor and other potential factors affect the enzyme reaction speed. The electron donor and the metal donor are used in different ways. The potential of the electron acceptor changes, and the pH changes. The <cat>equation potential difference (ΔE^o') between K_m and K_m is the factor that determines the velocity. In this paper, we have obtained the basic knowledge, amplitude, pH, potential, and speed of catalyst function. Direct electron transfer between enzymes and electrodes, thermodynamics, equilibrium theory, velocity theory, fundamental theory, reaction control, analysis, etc. Fuel acidification electrode (battery electrode) development, fuel utilization and research Fuel acidification is composed of NAD dependent molecules, NAD dependent molecules and electron receptors. The electron acceptor has the ability to select electrons between electrodes. For example, if the electrode is not active, the electrode will be active. The electrode system is composed of two parts: battery, fuel, and output characteristics.