Elementarschritte bei der metallvermittelten Aktivierung reaktionsträger Moleküle

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Die gezielte Aktivierung reaktionsträger Substrate an Übergangsmetallkatalysatoren stellt eine Herausforderung für die Chemie dar. Von besonderer Bedeutung ist die Nutzung dieser Moleküle als Synthesebausteine in der Großchemie (z. B.: N2>NH3, CO2>RCOOH) bzw. deren gezielte Umsetzung zu Produkten mit besseren Eigenschaften (z. B.: CH4 > CH3OH). Neben anwendungsorientierter Forschung ist es dabei unerlässlich, Kenntnisse über die energetischen, strukturellen und elektronischen Voraussetzungen der beteiligten Elementarschritte zu erlangen. Mit Hilfe moderner massenspektrometrischer Methoden können detaillierte Einblicke in die intrinsischen Eigenschaften relevanter Intermediate erhalten werden, die anderweitig nur schwer zugänglich sind. Hinzu kommt, dass sich gerade Gasphasenstudien ideal für die Kombination mit quantenchemischen Berechnungen eignen. Im Erfolgsfall können Potentialenergiehyperflächen für die Aktivierung oben genannter Moleküle in der Gasphase konstruiert werden, aus deren Analyse sich Konzepte für die Aktivierung reaktionsträger Substrate ableiten lassen. Die dabei untersuchten Parameter umfassen die Art und die Bindungsweise der umgebenden Liganden, die Valenzzustände und die elektronischen Eigenschaften der Metallzentren. Ziel ist es, die reaktiven Zentren durch Modulation der Umgebung so zu beeinflussen, dass die jeweils erwünschte Reaktion optimal abläuft.