マイクロ燃料電池用高性能ナノヘテロ構造を有するセリア系固体電解質の合成とそのナノ構造解析

微型燃料电池用高性能纳米异质结构二氧化铈基固体电解质的合成及其纳米结构分析

• 批准号: 04F04559
• 负责人: 森 利之
• 金额: $ 1.15万
• 依托单位: National Institute for Materials Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2004
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2004 至 2006
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-04F04559/
• 关键词: ナノ組織制御; マイクロドメイン; ドープドセリア; 固体電解質; 燃料電池; 微細構造解析; 透過型電子顕微鏡; 整合界面; 合成; 散漫散乱

昨年度検討したSm_xCe_<1-x>O_<2-x/2>、Gd_xCe_<1-x>O_<2-x/2>につづき、本最終年度は、Ho_xCe_<1-x>O_<2-x/2>及びTb_xCe_<1-x>O_<2-x/2>(x=0.05,0.1,0.15,0.2,0.25)の10種類の易焼結性ナノ粉末の合成とその焼結体作成及び焼結体物性評価を行った。各組成において炭酸塩共沈法により、平均粒径30-40nm程度の球状粒子の作製を行い、1400℃の常圧焼結により、高密度焼結体(相対密度95%以上)を作成した。直流により測定した導電率の組成依存性と、TEMによるナノ構造観察結果を比較したところ、Ho_xCe_<1-x>O_<2-x/2>は、x=0.05-0.1では、数nm程度のマイクロドメインが観察され、x≧0.15の領域では、界面に明確な不整合界面を有する数nm-10nm程度の析出物が観察された。Tb_xCe_<1-x>O_<2-x/2>においてもその傾向は現れ、x≦0.20では、数nm程度のマイクロドメインが、x≧0.25の領域では、不整合界面を有する数nm-10nm程度の析出物が観察された。いずれの場合も、不整合界面をもつ析出物を含む場合は、導電率は低く、かつその温度依存性も極端に小さくなり電子伝導性が現れやすくなる傾向を示した。本研究では、M_xCe_<1-x>O_<2-x/2>(M : Sm, Gd, Ho, Tb :0.05≦x≦0.25)中の導電率に与えるナノ構造の特徴を、高分解能TENを用いて系統的に検討した。その結果、M=SmまたはGdの場合は、整合界面を持つマイクロドメインの数と大きさが導電率に影響を与え、M=HoまたはTbの場合は、不整合界面を持つ析出物の発生により、導電率の大きな低下と電子伝導性が顕著になる傾向が現れた。以上の結果から、ナノ構造の特徴を精査しながら、セリア系固体電解質の性能を設計することが、極めて重要であることが分かった。

Ten kinds of easy sintering properties of Sm_xCe_<1-x>O_&lt;2-x/2&gt;, Gd_xCe_<1-x>O_&lt;2-x/2&gt;, Ho_xCe_<1-x>O_&lt;2-x/2&gt; and Tb_xCe_<1-x>O_&lt;2-x/2&gt;(x= 0.05, 0.1, 0.15, 0.2, 0.25) were investigated last year. For each composition, the preparation of spherical particles with an average particle diameter of 30-40nm, the sintering at 1400℃ at normal pressure, and the preparation of high-density sintered bodies (relative density of 95% or more) are carried out by carbon acid coprecipitation method. The composition dependence of electrical conductivity measured by DC and TEM were compared with the results of structural observation. <1-x>x=0.05-0.1, x= 0.15, x = Tb_xCe_<1-x>O_&lt;2-x/2&gt; has a tendency to precipitate, x ≤ 0.20, a few nm in the region, x ≥ 0.25, and a few nm-10nm in the unconformity interface. In the case of nonconformity interface, precipitation, etc., conductivity is low, temperature dependence is extreme, electron conductivity is small, etc. In this paper<1-x>, we investigate the electrical conductivity and the structural characteristics of As a result, in the case of M=Sm and Tb, the conductivity of the integrated interface is affected by the number of impurities, and in the case of M=Ho and Tb, the formation of precipitates, the large decrease of conductivity, and the tendency of electron conductivity to decrease. The above results show that the characteristics of the structure are carefully investigated and the performance of the solid electrolyte is very important.

项目成果

Fabrication of dense Gd_xCe_<1-x>O_<2-x/2> sintered bodies with nano-size grain and its coducting properties,

纳米级致密Gd_xCe_<1-x>O_<2-x/2>烧结体的制备及其导电性能

• 发表时间: 2005
• 期刊: Transactions of the Materials Research Society of Japan 30[4]
• 作者: R.Buchanan;T.Mori;Y.Wang;D.-R.OU;F.Ye;J.Drennan
• 通讯作者: J.Drennan

Design of high quality doped CeO2 solid electrolytes with nano-hetero structure

高质量纳米异质结构掺杂CeO2固体电解质的设计

• 发表时间: 2006
• 期刊: International Journal of Nuclear Research (NUKLEONIKA) S11-S18, vol.51
• 作者: Toshiyuki Mori;John Drennan;Ding Rong Ou;Fei Ye
• 通讯作者: Fei Ye

Ionic Conductivities and Microstructures of Ytterbium Doped Ceria

掺镱氧化铈的离子电导率和微观结构

• 发表时间: 2007
• 期刊: J.Electrochem.Soc. 154(2)
• 作者: Fei Ye;Toshiyuki MORI;Ding Rong Ou;John Drennan 他
• 通讯作者: John Drennan 他

ナノ組織・構造制御による燃料電池用固体電解質および電極材料の設計

通过控制纳米结构和结构设计燃料电池固体电解质和电极材料

• 发表时间: 2006
• 期刊: Journal of the Society of Inorganic Materials, Japan 13
• 作者: 森 利之;高橋 基;John Drennan
• 通讯作者: John Drennan

xide ionic conductivity and microstructure in ytterbium doped ceria,

掺镱二氧化铈中的氧化物离子电导率和微观结构，

• 发表时间: 2005
• 期刊: Materials Processing for Properties and Performance (MP3) volume 4, SBN No.981-05-4193-7
• 作者: F.Ye;T.Mori;D.R.Ou;M.Takahashi;J.Zou;J.Drennan
• 通讯作者: J.Drennan