X線ラマン散乱による凝集酸素の局所構造および電子状態の研究

X射线拉曼散射研究聚集氧的局域结构和电子态

• 批准号: 17750027
• 负责人: 河村 直己
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Japan Synchrotron Radiation Research Institute
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2005 至 2006
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17750027/
• 关键词: X線ラマン散乱; 酸素分子; 2p電子状態; 高圧

凝集酸素の局所構造および2p電子状態を調べるために,高圧下X線ラマン散乱(XRS)測定法の開発を進めている.本年度は,昨年度作製された高圧発生装置ダイヤモンド・アンビル・セル(DAC)を用いて,以下で示す2種類の配置でXRS測定を行った.XRS測定はすべて大型放射光施設SPring-8のBL39XUにおいて,孔雀型発光分光器を用いて行われた.(1)Diamond IN-Diamond OUT配置(SPring-8 Proposal No.2006A1073)超高圧下での凝集酸素の電子状態を調べるためには,XRSシグナルの検出方向に対して比較的制約の少ない本配置でのXRS測定を実現する必要がある.本測定では7枚のSi球面湾曲アナライザー結晶を用いてXRS測定を試みた.本測定でのエネルギー分解能は1.2eV@10keVであった.本配置では,DAC内に封入された酸素の量に対して圧倒的にダイヤモンド中の炭素の量が多く,それによるX線吸収量が多いために酸素のXRSシグナルを観測することはできなかった.本配置でXRSシグナルを検出するためには,X線が通過するダイヤモンドのパスを短くするか,試料室を大きくすることによって酸素の絶対量を増加させることによるXRSシグナルの増大を図る必要があることがわかった.(2)Be In-Be OUT配置(SPring-8 Proposal No.2006B1475)DAC中の酸素からのXRSシグナルを観測するために,ダイヤモンドよりもX線吸収量の小さいBeガスケットの方向に入射および散乱X線が通過するような配置での測定を試みた.本配置のメリットは,酸素の実効的な厚みも稼ぐことができることにある.ただし,本測定で用いた孔雀型発光分光器にDACを設置した場合,2方向からしかXRSシグナルを検出できないため,本配置においてはSiアナライザー結晶を2枚だけ用いてXRS測定を行った.本測定でのエネルギー分解能は0.95eV@8keVであった.本配置においては,酸素分子からの顕著な1s→π,1s→Rydberg状態への遷移に対応したピークが観測され,軟X線領域で観測される酸素のX線吸収スペクトルと類似した形状のXRSスペクトルの観測に成功した.しかしながら,統計精度の面では十分であるとは言えず,今後,さらなる改良の余地があると考えられる.以上のように,DAC中での凝集酸素のXRS測定には成功したものの,高圧下での酸素の各相における局所構造や2p電子状態についての詳細な情報が得られるまでには至らなかった.しかしながら,今後,試料周りや検出系等の改良によって,より明瞭なXRSスペクトルが得られるようになれば,凝集酸素の局所構造や電子状態に関する新たな知見が得られ,多面性を見せる高圧下酸素の理解が深まることが期待される.

Development of X-ray scattering (XRS) assay under high pressure. This year, two types of XRS measurements were carried out in the last year's production of high-voltage emission devices (DAC).XRS measurements were carried out in the last year's production of large-scale emission devices SPring-8 and BL39 XU. Peacock type emission spectrometers were carried out. (1)Diamond IN-Diamond OUT Configuration (SPring-8 Proposal No.2006A1073) The electronic state of lectin under ultra-high pressure is modulated, XRS is detected in the detection direction, and the comparison is restricted. This determination is based on the determination of 7 Si spherical crystals by XRS. This measurement shows that the decomposition energy is 1.2eV@10keV. In this configuration, the amount of acid encapsulated in DAC is greater than the amount of carbon in DAC, and the amount of X-ray absorption is greater than the amount of XRS in DAC. This configuration allows the XRS to pass through the sample chamber and increase the absolute amount of the XRS. (2)Be In-Be OUT Configuration (SPring-8 Proposal No.2006B1475) The XRS configuration of the DAC is tested in the measurement of the X-ray absorption in the direction of incidence and scattered X-ray transmission. This configuration is not suitable for the acid element. It is suitable for the acid element. In this measurement, a peacock type optical spectrometer is used for DAC setting. In case of DAC setting, XRS is detected in two directions. In this configuration, Si is detected in two crystals. The decomposition energy of this determination is 0.95eV@8keV. This configuration is based on the fact that the acid molecule is moving from 1s to π,1s to Rydberg state, and the X-ray absorption of the acid molecule is detected in the soft X-ray field. The statistical accuracy is very high. In the future, there is room for improvement. The XRS determination of lectin in DAC was successful, and detailed information of lectin phase structure and 2p electron state under high pressure was obtained. In the future, new insights into the structure and electronic state of lectins have been found, and the understanding of polyhedra and high pressure lectins is expected to deepen.