大規模電子状態計算を用いた光合成アンテナ複合体に関する研究

利用大规模电子结构计算研究光合天线复合体

• 批准号: 06J00448
• 负责人: 小林 正人
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Waseda University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2007
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06J00448/
• 关键词: 分割統治法; 高速量子化学計算; Linear-scaling法; MP2法; CCSD法; 電子相関計算; タンパク質複合体; APSG法; Divide-and-conquer (DC)法; MP2計算; van der Waals相互作用; エネルギー密度解析(EDA); 高速電子状態計算法

光合成アンテナ系のようなタンパク質複合体の電子状態を精度良く表すためには、現在広く用いられている密度汎関数理論(DFT)では十分でないため、波動関数理論に基づいた電子相関を含む高精度な電子状態計算の高速化が必要不可欠である。報告者はこのニーズに応えるため、全系を部分系に分割して計算を行う分割統治(DC)法に注目し、これに基づく高速な2次Moller-Plesset摂動(MP2)計算法、DC-MP2法を開発してきた(J. Chem. Phys. 127, 074103)。これにより計算コストを系の大きさNに対してほぼ線形と、従来法のN^5に対して劇的に改善することに成功した。しかし、そのプレファクターは大きく、実際の計算のためにはこの改善が求められていた。そこで、Hartree-Fockと電子相関計算の両者で同程度の精度を保つために要求される部分系の環境(バッファ領域)の大きさが異なることを用い、このプレファクターを削減するdual-level DC-MP2法を開発した。さらに、DC法をMP2よりもさらに精度の高い結合クラスター(CC)法に適用したDC-CCSD法の理論およびプログラムを開発し、線形の計算時間を保ったまま高精度の計算手法に拡張することに成功した。MP2法やCCSD法によって、動的電子相関を定量的に取り扱うことはできるが、静的電子相関はほとんど取り入れることができない。これを効率よく取り入れることができ、大規模系への適用も期待される手法にAPSG法があるが、この手法は動的電子相関を取り入れることができなかった。申請者は、APSG波動関数に対して摂動的に動的相関を取り入れる手法を開発した。これにより、結合の解離などを伴う化学反応のエネルギー局面を定量的に再現することに成功した。

Photosynthetic ア ン テ ナ is の よ う な タ ン パ ク qualitative complex の good precision electronic state を く table す た め に は, now hiroo く with い ら れ て い る density masato number theory (DFT) で は very で な い た め fluctuations, masato several theoretical base に づ い た electronic phase masato を containing む high-precision electronic state high speed computing の が な need not owe で あ る. Reporter は こ の ニ ー ズ に 応 え る た め, full part を に segmentation し て count を う に attention し segmentation rule (DC) method, こ れ に base づ く two high-speed な Moller - Plesset, move (MP2) calculation method, DC - MP2 method を open 発 し て き た (j. Chem. Phys., 127, 074103). こ れ に よ り computing コ ス ト を is の big き さ N に し seaborne て ほ ぼ linear と, 従 to の N ^ 5 に し seaborne て drama に improve す る こ と に successful し た. <s:1> く <e:1>, そ そ プレファ プレファ タ タ タ タ タ タ タ <s:1> large く く, actual <s:1> calculation <s:1> ために <e:1> <s:1> improvement が find められて た た た. そ こ で, Hartree Fock と electronic phase masato calculation の struck the で の precision を confirmed the same extent つ た め に requirements さ れ る part is の environment (バ ッ フ ァ) の big き さ が different な る こ と を い, こ の プ レ フ ァ ク タ ー を cut す る dual - level DC - MP2 method を open 発 し た. さ ら に, DC を MP2 よ り も さ ら に の い combined with high precision ク ラ ス タ ー method (CC) に applicable し た DC - continental scientific drilling (CCSD method の theory お よ び プ ロ グ ラ ム を open 発 し, linear の calculation time を bartender っ た ま ま high-precision の method に company, zhang す る こ と に successful し た. MP2 method や continental scientific drilling (CCSD method に よ っ て, move the electronic phase masato を quantitative に take り Cha う こ と は で き る が, static electronic phase masato は ほ と ん ど take り れ る こ と が で き な い. こ れ を sharper rate よ く take り れ る こ と が で き, large-scale へ の applicable も expect さ れ る gimmick に APSG method が あ る が, こ の technique は dynamic electronic phase masato を take り れ る こ と が で き な か っ た. The applicant に, APSG fluctuation number に, the に correlation of the て摂 movement を, takes に into れる method を to develop た. こ れ に よ り, combined の dissociation な ど を with う chemical anti 応 の エ ネ ル ギ ー situation を quantitative に reappearance す る こ と に successful し た.

项目成果

Second-order Moller-Plesset perturbation energy obtained from divide-and-conquer Hartree-Fock density matrix

• DOI: 10.1063/1.2388261
• 发表时间: 2006-11-28
• 期刊: JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS
• 影响因子: 4.4
• 作者: Kobayashi, Masato;Akama, Tomoko;Nakai, Hiromi
• 通讯作者: Nakai, Hiromi

Alternative linear-scaling methodology for the second-order Moller-Plesset perturbation calculation based on the divide-and-conquer method

• DOI: 10.1063/1.2761878
• 发表时间: 2007-08-21
• 期刊: JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS
• 影响因子: 4.4
• 作者: Kobayashi, Masato;Imamura, Yutaka;Nakai, Hiromi
• 通讯作者: Nakai, Hiromi

分割統治(DC)法に基づく大規模電子相関計算法の開発

基于分而治之（DC）法的大规模电子相关计算方法的发展

• 发表时间: 2008
• 作者: 小林正人;今村穣;赤間知子;中井浩巳
• 通讯作者: 中井浩巳

Divide-and-conquer MP2 method: novel linear-scaling method for treating electron correlation

分而治之 MP2 方法：处理电子相关性的新型线性缩放方法

• 发表时间: 2007
• 作者: M. Kobayashi;H. Nakai
• 通讯作者: H. Nakai

Hybrid treatment combining the translation- and rotation-free nuclear orbital plus molecular orbital theory with generator coordinate method : TRF-NOMO/GCM

将无平移和无旋转核轨道加分子轨道理论与发生器坐标法相结合的混合处理：TRF-NOMO/GCM

• 发表时间: 2007
• 期刊: Chemical Physics Letters 433・4-6
• 作者: K.Sodeyama;H.Nishizawa;M.Hoshino;M.Kobayashi;H.Nakai
• 通讯作者: H.Nakai