Traceruntersuchungen zur Rolle von Kohlenwasserstoffablagerungen bei Isomerisierungs- und Wasserstoffübertragungsreaktionen an Zeolithkatalysatoren

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Durch den Einsatz 14C-markierter Tracerverbindungen, wie Isobuten und Okten, sollen bisher widersprüchliche Aussagen zum Mechanismus der n-Butenisomerisierung an Zeolithkatalysatoren geklärt werden. Hierfür werden die Änderungen der Katalysatoraktivität, der Isobutenselektivität, und die Isotopenverteilung der Reaktionsprodukte in Abhängigkeit von der Bildung schwerflüchtiger, wasserstoffarmer Ablagerungen (Koks) auf der Katalysatoroberfläche eines Ferrierit- und ZSM-5-Katalysators untersucht. Die frischen und desaktivierten Katalysatoren sollen umfassend charakterisiert werden, um Hinweise auf den Einfluss der Azidität und Porengeometrie der Zeolithe auf den Mechanismus zu erhalten. Durch DRIFT-Messungen an 18O-substituierten Zeolithen bzw. MAS/NMR-Untersuchungen an 17O-ausgetauschten Katalysatoren sollen Aussagen über adsorbierte Zwischenprodukte bzw. katalytisch wirkende Kohlenstoffablagerungen erhalten werden. Des weiteren sind Experimente mit D- und 14C-markierten Alkanen und deuterierten Zeolithen vorgesehen, um die Aktivierung von C-H-Bindungen an sauren Zentren zu untersuchen.