Studium kooperativer Phänomene in maßgeschneiderten Zweikernkomplexen auf der Basis verbrückender Pyrazolate mit chelatisierenden Seitenarmen

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Vor dem Hintergrund der besonderen Reaktivität dinuklearer Einheiten in den aktiven Zentren zahlreicher Metalloenzyme sollen - aufbauend auf den in den ersten zwei Förderungsjahren erzielten Ergebnissen - die Untersuchungen zur Umwandlungen biologisch relevanter Substratmoleküle an bimetallischen Komplexen fortgeführt werden. Die verwendeten bimetallischen Systeme basieren auf verbrückenden, polydentalen Pyrazolatliganden, mit denen sich der Metall-Metall-Abstand und andere molekulare Parameter des Zweikerngerüsts gezielt modifizieren lassen.Nachdem in den bisherigen Arbeiten neue Koordinationsformen von Harnstoff an mehrkernigen Nickel(II)einheiten erhalten werden konnten, ist es nun notwendig zu überprüfen, ob insbesondere die neuartige, dreifach verbrückende Bindungsweise zur Aktivierung des Substrats und zu dessen metallvermittelter hydrolytischer Zersetzung beitragen kann.Dinukleare Kupferkomplexe der variablen, multidentalen Pyrazolat-Ligandmatrizen sollten sich zur Untersuchung der Zusammenhänge zwischen Struktur und Aktivität bei kupferkatalysierten Oxidationsreaktionen an Zweikernsystemen eignen. Die Aufklärung solcher Zusammenhänge am Beispiel der biominetischen CatecholOxidation ist ebenfalls Ziel des vorliegenden Projekts.