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高機能性触媒・吸着剤としての新規メソポーラスモレキュラーシーブの開発

新型介孔分子筛作为高性能催化剂和吸附剂的开发

基本信息

批准号：
10F00389
负责人：
辰巳敬
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2010
资助国家：
日本
起止时间：
2010 至 2012
项目状态：
已结题

项目摘要

14員環超大細孔径ゼオライト、CIT-5(CFI型)ならびにSSZ-53(SFH型)に対し、Tiの導入方法の再検討、結晶化条件の再検討に取り組んだ。具体的にはTiの導入方法として直接法、液相法によるポスト法、CVD法によるポスト法を検討した。まずCFI型ならびにSFH型のボロシリケートを合成した後、酸処理によりホウ素を除去した。その後、四塩化チタンをTi源としたCVD法によるポスト法によりTi種を導入した。XRDやUV-vis.スペクトルより、4配位Ti種をメインに含む高品質なTi含有CIT-5ならびにTi-SsZ-53の合成に成功した。これらの触媒は過酸化水素に加え、かさ高い酸化剤であるtert-Butyl hydroperoxideを酸化剤とした酸化触媒として活性を示した。特に、cyclohexeneに加え、cycloocteneに対し既報のチタノシリケートTS-1やTi-Betaよりも高い触媒性能を示した。14員環超大細孔が故に、かさ高い反応基質に対応できたためと考えられる。Ti含有球状メソポーラスシリカ触媒に関しては、さらなる高性能化が必要であり、ポスト処理、具体的にはトリメチルシリル化によるシリル化、による疎水性の向上を達成し、tert-butyl hydroperoxide(TBHP)を酸化剤とした場合に酸化触媒瀬能の向上を達成できた。また、Ti以外にもヘテロ原子としてAl、Sn、Ga、Feを導入した超大細孔径ゼオライトや球状メソポーラスシリカ触媒の開発に取り組んだ。特にSnを含有した球状メソポーラスシリカはBaeyer-Villiger oxidation用の固体触媒として応用可能であることを見いだした。

14-membered ring ultra-fine pore size, CIT-5(CFI type), SSZ-53(SFH type), Ti introduction method and crystallization conditions were re-examined. Specific Ti introduction methods include direct method, liquid phase method, chemical vapor deposition method and chemical vapor deposition method. CFI-type and SFH-type compounds are removed by acid treatment. After the four chemical reactions, the Ti source and the CVD method were introduced. XRD UV-vis. Si: Ti: Ti: Si: Si: The catalyst is acidified by tert-Butyl hydroxide. Special, cyclohexene, cyclotene, and Ti-Beta catalyst performance 14-member ring with extra large pores. Ti contains spherical hydroxyl peroxide (TBHP), which is necessary for high performance. In addition, it is necessary to improve the performance of the catalyst. In this case, it is necessary to improve the performance of the catalyst. In addition to Ti, Al, Sn, Ga and Fe are introduced into the ultra-fine pore size of the catalyst. In particular, it is possible to use solid catalysts for Baeyer-Villiger oxidation.