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グリーン化学合成のためのメソポーラス物質の触媒作用の研究

介孔材料对绿色化学合成的催化作用研究

基本信息

批准号：
03F03084
负责人：
辰巳敬
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Yokohama National University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

今年度、種々の固体に遷移金属を導入したものを触媒とし、分子状酸素を酸化剤とする酸化反応を検討した。主な研究実績を以下に示す。(1)シリカ担体上に高分散させたコバルト触媒を用い、常圧の分子状酸素を酸化剤とすることにより、ジオキサン溶媒中穏和な条件で種々のアルケンをエポキシ化することができた。シクロオクテンからシクロオクテンオキサイドへの液相選択酸化においてはこれまで知られている均一・不均一触媒中でこれまで知られている中で最高レベルの触媒回転数を示した。(2)Keggin型のコバルトポリオキソメタレートをMgAl-ハイドロタルサイトの層間に挿入し、修飾可能な活性点を有する新しいタイプのマイクロポーラス触媒を調製じた。この触媒は、シクロヘキサノールからシクロヘキサノンへの液相選択酸化において上記同様の条件で極めて高い触媒性能を示した。(3)MgAl-ハイドロタルサイトの熱分解と硝酸ニッケル溶液中での構造再構築によって調製したNi含有MgAl-ハイドロタルサイトが、分子状酸素によるエチルベンゼンの酸化反応において非常に高い活性を示すことを見出した。触媒回転数は従来型NiAl-ハイドロタルサイトと比較じて約40倍高かった。触媒活性は、Mg/Al比の増大、すなわち塩基性の増加に伴って向上した。Mn含有MgAl-ハイドロタルサイトも、分子状酸素によるアルキルベンゼンの酸化反応において非常に高い活性を示した。

This year, we have introduced solid metal migration catalysts and molecular acid catalytic converters into acidified and reactive compounds. The main research achievements are shown below. (1) Highly dispersed させたコバルトcatalyst を on the シリカ supporter, often high-pressure molecular acid を acidification とすることにより, ジオキサンsolvent medium 珏 and なcondition でkind 々のアルケンをエポキシ化することができた.シクロオクテンからシクロオクテンオキサイドへのLiquid phase selection択Acidification においてはこれまで知られAmong the homogeneous and uneven catalysts, the highest catalyst return number is shown. (2) Keggin type のコバルトポリオキソメタレートをMgAl-ハイドロタルサイトのIt is possible to insert and modify the active points between layers, and there is a new catalyst modulation method.このcatalystは、シクロヘキサノールからシクロヘキサノンへの liquid phase The conditions for acidification are the same as those mentioned above, and the catalyst performance is high and the catalyst performance is high. (3) Thermal decomposition of MgAl-ハイドロタルサイトのとNitric acid Nitrogen solution and reconstruction of the structureによってmodulationしたNi contains MgAl -ハイドロタルサイトが, molecular acid acid によるエチルベンゼンThe acidification reaction is very active and highly active. The number of catalytic converters is about 40 times higher than that of NiAl-Hydrotech. The catalytic activity, the Mg/Al ratio, and the basicity of the catalyst are increased, and the increase is accompanied by an improvement. Mn contains MgAl-ハイドロタルサイトも, molecular acid element によるアルキルベンゼンの acidification reaction において is very active and highly active.