水素リーン合成ガスからの混合アルコール合成

贫氢合成气合成混合醇

• 批准号: 07235206
• 负责人: 辰巳 敬
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1995
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1995 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-07235206/
• 关键词: メタン; 酸化; メタノール; 合成ガス; エタノール; モリブデン

水素含量の少ない合成ガスからメタノールを中心とする混合アルコールを効率よく合成する触媒の開発を行った。本年度は層状複水酸化物(LDH)の層間にモリブデン酸アニオンをイオン交換した触媒を調製し、イオン交換法の特徴を活かしてアルコール合成能に優れた触媒を開発することを目指した。Zn-Al、Ni-Al系LDHの層間にモリブデン酸を導入した物質が合成できたが、Cu-Al-LDH系では層状構造が不明確であった。LDH触媒を用いてCO水素化反応を行ったところ、Zn-Al系LDH層間にモリブデンを導入することによりCO転化率が向上し、メタノールが酸点上で二次的に脱水することによりジメチルエーテル(DME)も生成した。特にモリブデンのクラスターアニオンを用いた方が活性が高くなった。DMEを含んだ含酸素化合物全体の選択率はMoの有無にほとんど影響されなかった。Ni-Al系では炭化水素のみが得られ、Cu-Al系ではMoを導入すると、アルコールが生成しなくなり、炭化水素の生成のみが促進された。さらにメタンの直接酸化によるメタノールの直接合成もモリブデン系触媒を用いて試みた。Zn-Al系LDHをモリブデン酸でイオン交換するとホルムアルデヒドが生成するようになった。シリカ担持Mo触媒を用いたメタンの直接酸化でも収率は低いがホルムアルデヒドが得られ、細孔サイズの効果から、二次的な反応の抑制が重要であることが示唆された。

The water content is low, and the mixture is low. This year, the characteristics of the layered complex hydroxide (LDH) were studied. Zn-Al, Ni-Al LDH interlayer structure is not clear. The catalyst is used for CO hydration reaction, and Zn-Al LDH is introduced into the interlayer. The CO conversion rate is increased, and the secondary dehydration rate is increased. The activity of the special agent is very high. The selectivity of all compounds containing DME is influenced by the presence or absence of Mo. Ni-Al system is the best choice for the formation of carbonized water element, Cu-Al system is the best choice for the formation of carbonized water element In addition, the direct acidification of the reaction mixture and the direct synthesis of the reaction mixture were studied. Zn-Al series LDH is a new type of LDH. The direct acidification rate of Mo catalyst is low, the effect of pore separation and the inhibition of secondary reaction are important.