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ゼオライト細孔構造規制を利用した選択的環化反応

ゼオライト細孔構造規制を利用した選択的環化反応
利用沸石孔结构调控的选择性环化反应
批准号：
11119220
负责人：
辰巳 敬
金额：
$1.47万
依托单位：
Yokohama National University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
1999
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1999 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11119220/
关键词：
ゼオライトエポキシ化過酸化水素環化疎水性修飾環状エーテル

项目摘要

项目成果

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チタンを骨格に含んだゼオライトを触媒とし、過酸化水素を酸化剤とした液相酸化反応により、不飽和アルコールから一段で選択的にテトラヒドロフラン環やテトラヒドロピラン環を有する生成物を合成する反応を開発した。ゼオライトの構造ならびに細孔径の影響、温度、共存溶媒の効果についての検討を行った。Ti-Betaを用いてより多環式不飽和アルコールなど、嵩高い基質の酸化と続いての環化を行ったところ、TS-1では転化率も環化選択性も低い基質を効率よく環化させることができた。シリカ源としてSi(OEt)_4(TEOS)ならびにRSi(OEt)_3(RTES)、Ti源としてTi(OBu)_4を用いヘキサデシルトリメチルアンモニウムカチオン存在下、140℃での水熱合成により、Ti-MCM-41の有機基を直接導入することに成功した。とくにRTESとして、C1(CH_2)_3Si(OEt)_3を用いると構造規則性を保ちつつTiの導入量を高くできた。Rの小さいときd間隔は増加し細孔径は増加したが、Rをペンチル、フェニルとすると構造規則性の低下と細孔径の減少傾向が見られた。有機基導入による疎水性の増加は水の単層吸着量の減少から窺うことができた。各種の不飽和アルコールのエポキシ化触媒として、有機基導入前より活性が大きく向上した。酸化剤としてはTS-1と異なりtert-ブチルヒドロペルオキシドが優れ、エンド付加生成物も得られた。有機基の導入により環化反応が抑制されエポキシドでとまる傾向がみられ、シラノール基の減少により酸性が低下するためと推測された。
期刊论文(2)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
A. Bhaumik, T. Tatsumi: "Organically Modified Titanium Rich Ti-MCM-41, Efficient Catalysts for Epoxidation Reactions"J. Catal.. 189. 31-39 (2000)
A. Bhaumik，T. Tatsumi：“有机改性富钛 Ti-MCM-41，环氧化反应的高效催化剂”J。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
A. Bhumik, T. Tatsumi: "Intramolecular Rearrangement of Epoxides Generated In-situ over Titanium Silicate Molecular Sieves"J. Catal.. 182. 349-356 (1999)
A. Bhumik，T. Tatsumi：“硅酸钛分子筛上原位生成的环氧化物的分子内重排”J。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
高機能性触媒・吸着剤としての新規メソポーラスモレキュラーシーブの開発
  • 批准号：
    10F00389
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 资助金额：
    $1.34万
  • 财政年份：
    2010
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
メソ多孔性シリカへのナノ粒子金、銀触媒の合成とアルカン部分酸化触媒反応への応用
  • 批准号：
    09F09755
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 资助金额：
    $1.34万
  • 财政年份：
    2009
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
キシロースからファインケミカルズを直接製造する固体触媒の開発
  • 批准号：
    21656206
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Challenging Exploratory Research
  • 资助金额：
    $2.11万
  • 财政年份：
    2009
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
ゼオライト層状前駆体をナノパーツとした新たなミクロ孔反応場の創製
  • 批准号：
    18656236
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Exploratory Research
  • 资助金额：
    $2.3万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
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