新規銀ナノ粒子触媒を用いた環境調和型酸化反応系の開発

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本研究では、酸化剤として水や酸素(空気)を用いた液相酸化反応において、銀ナノ粒子の新しい触媒作用を見出し、クリーンかつ高効率な新規不均一系酸化触媒プロセスを開発することを目的としている。これまでにハイドロキシアパタイトやハイドロタルサイト上に、サイズ制御された銀ナノ粒子を調製することに成功し、液相でのアルコール脱酸素反応を応用したエポキシドの脱酸素化反応によるオレフィン生成に高活性な触媒系を見出した。本年度は、昨年度までに得られた知見をもとに新たな銀ナノ粒子触媒の調製を行った。これまで、無機担体上へのナノ粒子の固定化を行ったが、担体表面と銀ナノ粒子の接合界面を設計することでより高活性が得られると考えられる。そこで、銀ナノ粒子の表面を塩基性無機化合物超微粒子でおおわれた複合型銀ナノ粒子触媒を設計した。コアシェル型の構造をとる本触媒は、アルコール酸化を利用したエポキシドの脱酸素だけでなく、水素分子を用いたエポキシドの脱酸素化反応に従来の担持型銀ナノ粒子よりも高活性を示すことがわかった。触媒は反応後に容易に分離して回収再使用することができる。このような接合界面の設計は、これまでの不均一系触媒分野において新たな研究領域である。コアとなる金属ナノ粒子とシェルの組み合わせや、ナノ粒子の形状、細孔構造、酸塩基性など、触媒設計の自由度は極めて高く、今後さらに高活性な新規触媒系が開発できると期待される。