Characterisation of adsorption on heterogeneous surfaces

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Ziel ist die prädiktive Vorausberechnung von Adsorptionsgleichgewichten auf heterogenen Oberflächen. Dabei soll aufbauend auf den Vorarbeiten das Adsorptionsgleichgewicht möglichst aus Reinstoffdaten von Adsorptiv und Feststoff berechnet werden. Der Einfluss struktureller und chemischer Heterogenitäten auf das Adsorptionsgleichgewicht soll systematisch untersucht werden. Neben van der Waals Potentialen sollen auch elektrostatische Wechselwirkungsterme in off-lattice Monte-Carlo-Simulationen für die Adsorption aus der Gasphase im großkanonischen Ensemble einbezogen werden. Andererseits sollen die bisher vielversprechenden Kontinuumansätze (COSMO-RS) für die Adsorption in Gas- und Flüssigphase weiterentwickelt werden. In einem Kontinuum werden Abschirmladungen aus elektronischen DFT-Rechnungen gewonnen, aus deren Verteilung sich Phasengleichgewichte berechnen lassen. Die für fluide Systeme entwickelte COSMO-Statistik ist für die Adsorption auf Oberflächen zu modifizieren, womit die geplanten DFT-COSMO-Rechnungen für Modelloberflächen ausgewertet werden. Um ausgedehnte Oberflächen behandeln zu können, wird mit periodischen Randbedingungen gerechnet. Der Einfluss von Heterogenitäten soll durch Vergleich von Ergebnissen an idealen Modelloberflächen und modifizierten bzw. realen Oberflächen studiert werden.