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新規な生体関連単核銅活性酸素錯体の開発と応用

新型生物相关单核铜活性氧配合物的开发及应用

基本信息

批准号：
14F04038
负责人：
伊東忍
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

銅錯体による分子状酸素の活性化は、生体反応の機能解明のみならず、効率的で環境適応型の触媒開発に繋がるものとして注目を集めている。これまでは主に、二核や多核の銅錯体を用いた活性酸素錯体の構造、物性、反応、および触媒反応への応用について検討が行われてきたが、単核の銅-活性酸素錯体に関する研究例は非常に少なかった。そこで本研究では、新規な単核銅-活性酸素錯体の創成と機能解明および触媒反応への応用をめざして研究を行った。具体的には様々な置換基を導入したトリス(2-アミノエチル)アミン(tren)系の四座配位子を用いて、種々の単核銅活性酸素錯体の創成をめざした。トリス(2-アミノエチル)アミン(tren)系四座配位子の窒素置換基として、複数のイソプロ基が結合した嵩高いterphenyl基を導入した配位子を新たに設計し合成した。続いて、それらを用いて対応する銅(I)錯体および銅(II)錯体を調製し、結晶構造、各種分光学的特性を明らかにし、配位子の特性を評価した。さらに、銅(I)錯体と分子状酸素およびｱﾙｷﾙﾋﾄﾞﾛﾍﾟﾙｵｷｼﾄﾞとの反応を行い、紫外可視吸収ｽﾍﾟｸﾄﾙ、ESI-MS、EPRｽﾍﾟｸﾄﾙ、共鳴ﾗﾏﾝｽﾍﾟｸﾄﾙなどを駆使して、生成する単核銅活性酸素錯体の構造や分光学的特性、および磁気的特性を明らかにした。得られた単核銅-活性酸素錯体の反応性を明らかにするため、各種基質との反応を系統的に行った。具体的には、電子移動還元反応、水素移動反応、ｱﾙｺｰﾙの酸化反応などについて検討を行った。反応条件の最適化を行うと共に、詳細な速度論的検討および理論化学的検討を行い、反応機構を明らかにした。得られた情報を基にして、更に配位子のチューニングを行い反応の効率化をめざした。

Activation of copper complexes and molecular acid elements, explanation of the function of biological reaction, Efficient environmentally friendly catalysts are the focus of attention. The structure, physical properties, reaction, and reaction of the di-core and multi-core copper complex with the active acid complexの応用について検が行われてきたが, 単nuclear copper-active acid complex body に关するResearch example はvery little なかった. This research is based on the creation and functional explanation of the new single-core copper-active acid complex and the catalytic reaction and application of the catalyst reaction. The specific には様々なsubstitution base を import したトリス(2-アミノエチル)アミン(tr en) is a four-seat coordination subunit that was created using a single-core copper active acid compound. Toriス(2-アミノエチル)アミン(tren) is a four-seat ligand substituent base, plural のイソプロbaseがcombinationした婩高いterphenylbaseを Importした配子を新たにDesignし合した.続いて, それらを use いて対応する copper (I) mixed body および copper (II) mixed body を modulation, crystal structure, various spectroscopic properties を明らかにし, coordination properties を evaluation 価した.さらに、Copper(I) complex and molecular acid およびｱﾙｷﾙﾋﾄﾞﾛﾍﾟﾙUｷｼﾄﾞとの Reflection を行い, UV visible absorptionｽﾍﾟｸﾄﾙ, ESI-MS, EPRｽﾍﾟｸﾄﾙ、Resonanceﾗﾏﾝｽﾍﾟｸﾄﾙなどを駆使して、Generateする単nuclear copper The structure of the active acid compound has spectroscopic properties and magnetic properties. Obtained られたsinguo copper-active acid compound のreactive を明らかにするため, various matrix とのreactive を system に行った. Specifically, には, electron movement reduction reaction, hydrogen movement reaction, ｱﾙｺｰﾙのacidification reaction などについて検question を行った. Optimization of reaction conditions is done in total, detailed speed theory is discussed in detail, theoretical chemistry is discussed in detail, and reaction mechanism is revealed in detail. Get the information and improve the efficiency of the new position.