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脂肪族および芳香族化合物の触媒的水酸化反応の開発

脂肪族和芳香族化合物催化羟基化反应的进展

基本信息

批准号：
19020058
负责人：
伊東忍
金额：
$ 2.94万
依托单位：
Osaka University (2008)Osaka City University (2007)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至 2008
项目状态：
已结题

项目摘要

炭化水素の触媒的水酸化反応は有機合成化学や有機工業化学の分野において非常に重要研究課題の一つであり、古くから活発に研究が行われてきた。しかし、常温・常圧下での効率的かつ選択的な触媒的水酸化反応を達成した例は非常に少ない。本研究では、酸化反応触媒としてこれまで殆ど注目されてこなかったニッケル錯体や二核銅活性中心を有する銅タンパク質に着目し、それらを触媒として用いる効率的かつ選択的な脂肪族および芳香族化合物の水酸化反応の開発を目指して研究を行った。さらに反応メカニズムの詳細についても検討を加え、遷移金属-活性酸素錯体による脂肪族および芳香族化合物のC-H結合活性化機構を明らかにした。具体的な研究内容を次に示す。(1)ニッケル錯体を触媒とするアルカンの選択的水酸化反応系の構築 :[1]配位子の設計と合成、[2]ニッケル錯体の調製とキャラクテリザーション、[3]ニッケル錯体を触媒とするアルカンの水酸化反応における基質適応範囲の検索、[4]酸化活性種の同定と反応機構の解明、[5]配位子および反応条件の最適化(2)二核銅タンパク質を触媒とするフェノール類の選択的水酸化反応の開発 :[1]ヘモシアニンの単離・精製、[2]フェノール水酸化反応における触媒活性の評価と反応機構の解明

Coking water element の catalytic acidic anti 応は organic synthetic chemistry や industrial chemical の eset において a very important research subject のにつであり, ancient くから live 発にが line われてきた. In the process of water acidification and reverse oxidation under normal temperature and pressure, the <s:1> <s:1> efficiency of で is improved by choosing 択 as the な catalyst for 択. The 応を achieved た cases are very に few なな. This study では, acidification 応 catalyst としてこれまで perilous ど attention されてこなかったニッケル misprinted や two nuclear copper active center を have する copper タンパク qualitative に mesh し, それらを catalyst として in いる sharper rate かつ sentaku な of aliphatic および aromatic compounds の water acidification anti 応の open 発を refers しを line って research た. さらに anti 応メカニズムの detailed についても beg を検え, migration of metal - active acid element misprinted による aliphatic および aromatic compounds の C - H combined with activeness institutions を Ming らかにした. The specific content of the な study を times に shows す. (1)ニッケカ mismatched を catalyst とするアカカ択択 select the water acidification reaction 応 system for construction : [1] the ligand との design synthesis, [2] ニッケル misprinted の modulation とキャラクテリザーション, [3] ニッケル misprinted を catalyst とするアルカンの water acidification anti 応における matrix optimal 応 van 囲の検 rope, [4] acidification activity of の be との応 authorities uttered, [5] the ligand および anti の応 conditions optimization (2) the two nuclei Copper タンパク qualitative を catalyst とするフェノール class の sentaku water acidification anti 応の open 発 : [1] ヘモシアニンの単 from refined, [2] フェノール water acidification anti 応におけるの catalytic activity evaluation 価との応 authorities interpret