超臨界流体反応を用いた化合物半導体モノレイヤの量産法の構築と光学特性制御

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近年、二次元金属カルコゲナイド材料が太陽電池や二次電池を始めとした多様なエネルギーデバイスに用いられている。持続可能な社会の構築のためには、デバイスそのものの特性も重要であるが、材料合成プロセスにおいても環境調和性に優れたものに置き換えていくことが重要である。一般的に、これらの金属カルコゲナイドの合成のためには、猛毒ガスである硫化水素・セレン化水素を原料として用いた硫化・セレン化プロセスが適用される。本研究では、環境調和性に優れた安全・安価な二次元金属カルコゲナイド合成プロセスの構築のために、還元雰囲気である超臨界エタノールを反応場として用いることを提案した。溶解性と拡散性に優れた超臨界流体を用いることで、300～400℃において液体である硫黄とセレン単体を、流体中に溶解させながら高い拡散性を有することを可能にした。また、超臨界エタノールの還元性を用いることで、金属酸化物から二次元金属カルコゲナイドへの低温・高速でのコンバージョンを実現した。この高温・高圧還元場における金属酸化物から金属カルコゲナイドへの変換反応は、海底熱水場の条件を参考にしている。さらに、原料の硫黄とセレン単体の投入量を変化させることで、金属カルコゲナイドの硫黄/セレン組成の制御を可能にした。当該年度の前半は、本プロセスで合成されたサンプルの光学物性の測定を行った。その結果、合成されたサンプルの硫黄/セレン組成の変化により、光学物性の変化が見られた。本年度の後半は、研究課題の総括を行うとともに、国際学術論文の執筆を行った。現在、国際学術誌に投稿中である。