Small molecule activation with divalent species of heavier group 14 elements

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本研究では、豊富元素の一つであるスズを活用し、水素、カルボニル化合物等小分子活性化反応の開発を目的とした。そのために、当研究室で開発された、かさ高いフェロセニル基をモチーフとして、安定なスズ二価化学種（スタンニレン）の合成と反応性の精査を行うこととした。その結果、MAJHI博士の典型元素化合物の知識と合成技術をふんだんに発揮し、かさ高いフェロセニル基を有し、スズ上にクロロ基、アミノ基、ホスフィノ基を有する種々の新規なスズ二価化合物を安定な化合物として合成・単離することに成功した。各種スペクトル測定およびX線結晶構造解析により、固体・溶液中での分子構造を明らかとした。特に、クロロスタンニレンの場合、固体中および溶液中のいずれにおいても二量体構造をとることを明らかとした。また、理論計算を駆使して、各種スタンニレンの分子構造と電子状態の相関を明確にし、さらに反応性の予想を行った。実際、アルコール類やアミン類のOHおよびNH結合の活性化に関する研究を詳細に行い、スズ二価化学種の反応性を精査した。これらの知見は、いくつかの国内・国際学会で発表し、国内外の研究者に高い評価を得た。実際に、以下に挙げる論文に研究成果をまとめ、国際的な論文誌に発表した。加えて、14族元素低配位化学種についての総合論文をまとめ、Chemistry European Journal誌に採用された。さらにこの研究成果が評価され、Alexander von Humboldt research fellowshipおよびMarie-Curie Actions Individual fellowship に採択された。