ペロブスカイト太陽電池の高性能化研究

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前年度のシミュレーションによって得られた、ヒステリシスを減少させデバイス性能を向上させるための知見から、ペロブスカイト/ TiO2界面における伝導帯オフセットを減少させることおよび、TiO2内のトラップ密度を減少させることの２点に注目して研究を進めた。伝導帯オフセットの影響を調べるにあたっては、組成の異なる６種類のペロブスカイトを用いた。TiO2内のトラップの影響を調べるにあたっては、TiO2の欠陥を不動態化することが知られている塩素原子をTiO2内に組み込む新しい手法を開発した。塩素を取り込んだアモルファスTiO2を用いることで、従来のアナターゼTiO2よりも高い、16%に近い効率が得られた。この結果は、XPS測定によって確認されたTiO2層中の塩素の存在に起因すると考えられるが、さらなる解析が必要である。ヒステリシスに関しては、異なる傾向が観測された。まず、カリウム含有ペロブスカイトが非常に低いヒステリシスを示したが、これはペロブスカイト層の欠陥密度の低下に起因していることが近年示された。また、他のペロブスカイトについては、伝導帯エネルギーが浅くなるに従ってヒステリシスが減少する傾向がみられた。セシウム含有ペロブスカイトに関してはこの傾向は見られなかった。欠陥密度の増加に起因していると考えられるが、詳しい解析の余地が残されている。これらの実験結果は、SILVACOソフトウェアを用いたシミュレーションの結果と一致し、ペロブスカイトの伝導帯位置およびTiO2のトラップ密度がヒステリシスおよびデバイス性能に重要な役割を果たすことが実験的に示された。TiO2の作成レシピを最適化することにより、平面構造のPSCにおいてヒステリシスなしで19%以上の変換効率を得ることができ、多孔質構造を用いずに低温プロセス(200℃)でヒステリシスを抑制するという目的を達成した。