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遷移金属錯体の電子状態自在変調を目的としたナノマテリアル担持触媒の開発

开发纳米材料负载的催化剂以自由调节过渡金属配合物的电子状态

基本信息

批准号：
16J01409
负责人：
角田圭
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-04-22 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

嵩高いケトンのヒドロシリル化反応において、一般的なシリカゲルクロマトグラフィー用のシリカゲル(Kanto silica gel 60N)を触媒担体として用いた場合に比べ、より平均細孔径が大きいシリカゲル(CARiACT Q-10)を用いた場合において高い触媒活性を示すことが報告されている。平均細孔径が大きいことから、分子が接近しやすくなり反応性が向上したと考えられる。そこで私は、溶液中においては多孔質材料に比べナノ粒子上に担持した触媒の方が、分子がより接近しやすいと考え、ナノ粒子上へ触媒を担持することでさらなる触媒活性の向上を期待している。さらに、近年ではコア－シェル構造を有するナノ粒子の合成手法が確立されてきており、様々なコア－シェル構造を有するナノ粒子を担体として用いることで、触媒活性の外的要因による制御や、機能性の付与などが可能になると考えられる。まず、利用するナノ粒子として酸化チタン(DEGUSSA P-25)を用いて、含ケイ素かご型骨格アルキルホスフィン配位子(SMAP)の担持を試みた。しかしながら、固体NMRによる解析を行ったところ、酸化チタン表面にSMAPは担持されていなかった。恐らく、Ti-O-Si結合より強いSi-O-Si結合の形成を駆動力とした加水分解が進行したためだと考えられる。現在は酸化チタン、酸化鉄などの金属酸化物をシリカコートしたナノ粒子を合成し、その上に担持することを検討している。一方で、酸化鉄をコアとするシリカナノ粒子担体を合成し、SMAPを担持させ、触媒反応に適用させたが、Silica-SMAPに比べて高い触媒活性は示されなかった。

Songgao is very sensitive to the chemical reaction, the general catalyst carrier (Kanto silica gel 60N), the catalyst carrier (CARiACT 60N), the average pore diameter (QP10), the catalyst carrier, the catalyst carrier and the catalyst carrier. The average aperture is larger than that of the molecule, and the molecular size is higher than that of the molecule. In the solution, the porous material is better than the catalyst on the particle, the molecular catalyst is close to the catalyst, and the catalyst on the particle is expected to be active. In recent years, in recent years, there are many methods for the synthesis of particles, such as the synthesis of particles, the synthesis of particles in recent years, there have been several methods for the synthesis of particles. Make use of the DEGUSSA particles to acidify the ligands (PMAE 25) and use the bone lattices containing melatonin. The ligands (SMAP) are used in the experiment. The solid NMR is used to analyze the temperature, and the acidizing agent is used to treat the surface of the SMAP. The combination of Ti-O-Si and Si-O-Si results in the formation of mechanical properties and water decomposition. Now, acidizing, acidizing, metal acidizing, metal acidizing, particle synthesis, metal acidizing, metal acidizing and particle synthesis. On the one hand, the acidizing agent was synthesized, the SMAP carrier was synthesized, the catalyst was used, and the activity of the catalyst was higher than that of Silica-SMAP.