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窒素－窒素多重結合のメタセシス反応を鍵とする含窒素有機化合物の合成反応の開発

利用氮-氮多重键的复分解反应开发含氮有机化合物的合成反应

基本信息

批准号：
18J11463
负责人：
池田英晃
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、金属－金属多重結合と窒素－窒素多重結合のメタセシス反応を経る新たな含窒素有機化合物の合成反応の開発である。大気中に豊富に存在する窒素分子を窒素源とする含窒素有機化合物の合成法の開発は、最重要かつ高難度な研究課題の一つである。本申請者は、メタセシス反応を利用した窒素－窒素多重結合の切断、ならびに新たな分子変換反応の開発を達成することを目指して研究に取り組んだ。今年度、本申請者は窒素―窒素多重結合の変換反応の開発の前段階として、メタセシス反応を経由する新たな分子変換反応の開発に着目し、6族遷移金属であるクロムを用いた研究に着手した。その結果、クロム錯体、ブロモホルム、および有機ケイ素還元剤を組み合わせることにより、クロム－炭素二重結合を有するクロムカルベン種が効率的に生成することを明らかとした。さらに、このクロムカルベン種がアルケンの炭素－炭素二重結合とのメタセシス反応による四員環メタラサイクル中間体の形成を経由して、三員環骨格を有するシクロプロパンを形成することを見出した。本反応は、効率的に金属―炭素二重結合を有する高活性な化学種を調製できる手法であることから、メタセシス反応を経由する分子変換反応を開発する上で重要な知見である。本反応では基質として炭素―炭素二重結合を有する化合物を用いたが、基質一般性の拡張を通して、窒素―窒素多重結合を有する有機化合物の変換反応への応用が期待できる。

The purpose of this study is to develop a novel synthetic reaction for organic compounds containing pigments by metal-metal multiple binding and pigment-pigment multiple binding. The development and most important research topic of the synthesis of organic compounds containing pigments is the development of the synthesis method of pigment molecules rich in large quantities. The present applicant aims to study the composition of the reaction system by using the cleavage and development of new molecular reactions of element-elementmultiple binding. This year, the applicant has started to study the application of group 6 migrating metals in the early stages of the development of element-to-element-multiple binding reactions. As a result, the production of organic compounds, such as carbon compounds, organic compounds, and organic compounds has been investigated. In addition, the formation of carbon-carbon double bonds in the form of three-membered ring intermediates has been demonstrated. This is an important insight into the molecular transformation of the metal-carbon double bond, which is highly reactive, and how it can be modulated. The present invention provides a novel method for the synthesis of organic compounds with carbon and carbon double bonds, and a novel method for the synthesis of organic compounds with carbon and carbon double bonds.