疎水性反応場を導入した金属錯体を担持した固体触媒によるメタン変換触媒系の構築
介绍了使用负载具有疏水反应场的金属配合物的固体催化剂构建甲烷转化催化剂体系
基本信息
- 批准号:22KJ0394
- 负责人:
- 金额:$ 1.09万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份:2023
- 资助国家:日本
- 起止时间:2023-03-08 至 2024-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
自然界に存在する酵素は、活性部位近傍に基質を捕捉して酸化効率を上げていることに着想を得て、鉄錯体の第二配位圏に、メシチル基やアントラセニル基からなる疎水場を導入することにより、疎水性有機基質を水中で効率的に捕捉し、二電子酸化の効率と選択性を向上させることを目指した。この高い基質酸化触媒活性を示す、疎水場を有する鉄錯体をガス状アルカンの酸化に応用した結果、メタンの酸化反応において総触媒回転数が500に達した。また、酸化生成物におけるメタノール選択性において、これまでに報告された触媒系を上回る83%を達成した。このキャッチアンドリリース酸化機構をさらに応用し、芳香族化合物の選択的な酸化も達成した(Nature, 2023)。しかし、第二配位圏に疎水場を有する鉄錯体の合成は、合成段階数が多く、大量の試薬と時間が必要であった。そこで、固体触媒に注目し、疎水性置換基を導入した固体に、比較的合成が容易な疎水場を持たない錯体を導入することによって、擬似的に疎水性第二配位圏を形成させ、高活性な触媒系の構築を考案した。パーフルオロ基を疎水基として導入したメソポーラスシリカを調製している神奈川大学の引地研究室と共同研究を行い、アセトニトリル中、過酸化水素を酸化剤とした、シクロヘキサンからシクロヘキサノールへの高効率かつ高選択的でリサイクル可能な酸化反応が出来るFe-NHC錯体含有固体触媒を開発した(Chem.Commun. 2023)。
Nature exist に す は る enzyme, active site near alongside に matrix を capture し て acidification on the working rate を げ て い る こ と think に を て, iron objects misprinted の second ligand sha-lu に, メ シ チ ル base や ア ン ト ラ セ ニ ル base か ら な る 疎 water yards を import す る こ と に よ り, 疎 water-borne organic matrix を water で に capturing し working rate, two electronic acidification の sharper rate と sentaku を Look up at させる とを とを and point to た. こ の high い matrix acidification catalytic activity を す, 疎 water yards を have す る iron objects misprinted を ガ ス shape ア ル カ ン の acidification に 応 with し た results, メ タ ン の acidification anti 応 に お い て 総 catalyst to planning several が 500 に し た. ま た, acidification products に お け る メ タ ノ ー ル sentaku sex に お い て, こ れ ま で に report さ れ た catalytic system を る を reached 83% last time し た. こ の キ ャ ッ チ ア ン ド リ リ ー ス acidification institutions を さ ら に 応 し, aromatic compounds の sentaku な acidification も achieve し た (Nature, 2023). し か し, the second ligand sha-lu に 疎 water yards を have す る iron objects misprinted は の synthesis, synthetic Duan Jie が く more, a large number of の try 薬 と time が necessary で あ っ た. そ こ で, solid catalyst に attention し, 疎 water replacement base を import し た solid に, easy comparison of synthetic が な 疎 water yards を hold た な い misprinted を import す る こ と に よ っ て, quasi similar に 疎 water-based second ligand sha-lu を form さ せ, highly active な catalyst の build し を test case た. パ ー フ ル オ ロ base を 疎 water-based と し て import し た メ ソ ポ ー ラ ス シ リ カ を modulation し て い る の lead to laboratory と kanagawa university joint research を い, ア セ ト ニ ト リ ル acidification, acidification of water element を in tonic と し た, シ ク ロ ヘ キ サ ン か ら シ ク ロ ヘ キ サ ノ ー ル へ の high working rate か つ high sentaku で リ サ イ ク ル may な acidification anti 応 が out The るFe-NHC error contains solid catalyst を developed by た(chem.Commun. 2023).
项目成果
期刊论文数量(0)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Selective methane oxidation by molecular iron catalysts in aqueous medium
- DOI:10.1038/s41586-023-05821-2
- 发表时间:2023-04-05
- 期刊:
- 影响因子:64.8
- 作者:Fujisaki, Hiroto;Ishizuka, Tomoya;Kojima, Takahiko
- 通讯作者:Kojima, Takahiko
Enzyme-inspired catalyst helps to convert methane into methanol
酶催化剂有助于将甲烷转化为甲醇
- DOI:10.1038/d41586-023-00810-x
- 发表时间:2023
- 期刊:
- 影响因子:64.8
- 作者:Fujisaki Hiroto;Kojima Takahiko
- 通讯作者:Kojima Takahiko
Selective alkane hydroxylation and alkene epoxidation using H2O2 and Fe(II) catalysts electrostatically attached to a fluorinated surface
使用静电附着在氟化表面上的 H2O2 和 Fe(II) 催化剂进行选择性烷烃羟基化和烯烃环氧化
- DOI:10.1039/d2cc06998a
- 发表时间:2023
- 期刊:
- 影响因子:4.9
- 作者:Fujisaki Hiroto;Okamura Masaya;Hikichi Shiro;Kojima Takahiko
- 通讯作者:Kojima Takahiko
疎水場を有する鉄NHC触媒を用いた水溶液中における疎水性有機基質の高選択的二電子酸化反応
使用具有疏水场的铁 NHC 催化剂对水溶液中疏水性有机底物进行高选择性双电子氧化反应
- DOI:
- 发表时间:2022
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:藤崎寛人;石塚智也;小谷弘明;小島隆彦
- 通讯作者:小島隆彦
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藤崎 寛人其他文献
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