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バイオマスタール水蒸気改質反応用二元金属触媒の設計・開発

Biomaster蒸汽重整反应双金属催化剂的设计与开发

基本信息

批准号：
13J05834
负责人：
小池充
金额：
$ 0.64万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2013
资助国家：
日本
起止时间：
2013 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

触媒性能は触媒活性サイトのサイズや組成に大きく左右される。したがって、最も高活性なサイズおよび均一組成をもつ活性サイトを作ることは非常に重要である。含浸法により調製したNi-Fe合金触媒が比較的高い改質活性を示すことを報告してきた. しかし, この触媒は活性サイトである合金粒子の粒径および組成が不均一である. 触媒活性を十分に引き出すためには, 粒径や組成が均一な合金粒子の調製が必要となる. 本申請研究では, Ni-Mg-Fe-Alハイドロタルサイト様化合物を触媒前駆体として調製したNi-Fe合金担持触媒の構造, モデル化合物を用いた炭素析出耐性の検討, および熱分解タールの水蒸気改質反応への適応性を検討した.還元処理後のNi-Fe/Mg/Al触媒(Fe/Ni=0.25)のXRD測定およびSTEM-FDX測定から均質Ni-Fe合金微粒子(Fe/Ni=0.2)の形成を確認した. 一方, STEM-EDX測定から, Ni-Fe合金の粒子径は約9.5nmであった. さらに, トルエン, フェノールおよびベンゼンの水蒸気改質反応におけるFe添加量依存性から, 最適触媒はNi-Fe/Mg/Al (Fe/Ni=0.25)となった. また, ハイドロタルサイト由来触媒および従来型のα-Al_2O_3担持触媒を用いたトルエンの水蒸気改質反応より、α-Al_2O_3担持触媒におけるFe添加効果はみられず, ハイドロタルサイト由来触媒において顕著なFe添加効果がみられた. また, 20時間のトルエン水蒸気改質反応より, Ni-Fc/Mg/Al触媒は炭素析出を抑制し, Ni-Fe合金粒子の凝集や合金組成の変化は観測されなかった. 以上から, 均一Ni-Fe合金微粒子の形成により触媒性能が飛躍的に向上した.また, Ni-Fe/Mg/AI触媒(Fe/Ni=0.25)を用いた水蒸気改質反応において, 低転化率での基質の反応性は"ベンゼン>トルエン>フェノール"の順となり, Fe添加効果が基質により異なった。さらに, フェノールからの炭素析出が顕著であり, 反応中に除去が困難なフェノール由来炭素種が活性点を被覆し, Fe添加効果を阻害することが示唆された. 以上から, Ni-Fe/Mg/Al触媒を用いた熱分解タールの水蒸気改質反応において, 改質活性が向上する一方, 炭素析出抑制が困難であるのは, フェノールなどの含酸素芳香族化合物が主要因の一つであると考えられる.

Catalyst performance and catalyst activity are the same as the composition of the catalyst. It is very important to use the most highly active ingredients to make them uniformly composed of active ingredients. Comparative report on the high modification activity of Ni-Fe alloy catalyst prepared by impregnation method. しかし, The catalytic activity of the alloy particles is uneven and the composition of the alloy particles is uneven. The catalytic activity is very high. It is necessary to prepare the alloy particles with uniform particle size and composition. The purpose of this application research is, The structure of Ni-Mg-Fe-Al alloy that supports the catalyst is prepared by using Ni-Mg-Fe-Al alloy in front of the catalyst, and the carbon precipitation resistance of the Ni-Mg-Fe-Al alloy compound is improved. およびThermal decomposition of タールのWater evaporation modification reaction へのAdaptability を検した. Ni-Fe/Mg/Al catalyst after reduction treatment (Fe/Ni=0. 25) Use XRD measurement and STEM-FDX measurement to confirm the formation of homogeneous Ni-Fe alloy microparticles (Fe/Ni=0.2). On the one hand, the particle diameter of Ni-Fe alloy measured by STEM-EDX is about 9.5nm. フェノールおよびベンゼンのWater evaporated 気 modified reaction におけるFe addition amount dependence から, optimal catalyst はNi-Fe/Mg/Al (Fe/Ni=0.25)となった.また,ハイドロタルサイトcatalyst および従来 typeのα-Al_2O_3 supporting catalyst をいたトルエンの水vaporized modified reaction より, α-Al_2O_3 supported catalyst におけるFe addition effect はみられず,ハイドロタルサイト origin catalyst において顕与なFe added effect がみられた. また, 20-hour water evaporation and modification reaction, Ni-Fc/Mg/Al catalyst, carbon precipitation suppression, agglomeration of Ni-Fe alloy particles, and alloy composition measurement. As mentioned above, the formation of uniform Ni-Fe alloy microparticles has greatly improved the catalyst performance. Ni-Fe/Mg/AI catalyst (Fe/Ni=0.25) has been modified and regenerated by steaming water. The low conversion rate and the refractory properties of the matrix are used, The effect of Fe addition is the same as the matrix.さらに, フェノールからのcarbon precipitation is not covered with が顕, and it is difficult to remove the なフェノール originating from the carbon species and the active points are covered, The effect of adding Fe is to prevent the harmful effects. Above, the Ni-Fe/Mg/Al catalyst is used for thermal decomposition and water evaporation and modification reaction, The improvement of the modification activity is due to the difficulty of inhibiting carbon precipitation, and the main reason is the acid-containing aromatic compounds.