Chirale Erkennung und Reaktionskontrolle durch ultrakurze elliptisch polarisierte Laserpulse

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Es soll mit Mitteln der Quantenchemie und Quantendynamik untersucht werden, wie ultrakurze elliptisch polarisierte Laserpulse möglichst effizient einzusetzen sind, um chirale Moleküle elektronisch so anzuregen, dass eine Unterscheidung der Enantiomere mittels Massenspektrometrie (MS) möglich ist. Eine solche chirale Erkennung erlaubt nicht nur eine schnelle und einfache Bestimmung der Händigkeit der untersuchten Verbindung, sondern gibt auch Auskunft über das Verhältnis seiner Enantiomeren in einem beliebigen Gemisch für Proben von sehr kleiner Stoffmenge aufgrund der hohen Empfindlichkeit der MS. Der zugrundeliegende Unterschied im Absorptionskoeffizienten zweier Enantiomere für zirkular polarisiertes Licht soll darüber hinaus hinsichtlich der Möglichkeit einer Reaktionskontrolle untersucht werden. Durch vibronische Anregung mittels enantioselektiver Laserpulse soll die Dissoziation eines der beiden im chiralen Übergangszustand gebildeten Stereozentren gefördert werden, um damit die asymmetrische Synthese in Richtung des gewünschten Enantiomers zu steuern. Die Simulationen sollen an molekularen Modellen vorgenommen werden, die den Molekülen im Experiment entsprechen. Die Kopplung von elektronischen und Schwingungsfreiheitsgraden und deren Einfluss auf die angestrebte Reaktionskontrolle sind Bestandteil des Modells. Ebenso muss die Bedeutung von elektrischen und magnetischen Anteilen der Wechselwirkungen bei der Anregung der Enantiomere mit elliptisch polarisiertem Licht bestimmt werden.