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Development of super base catalysts

超碱催化剂的开发

基本信息

批准号：
21H01718
负责人：
山添誠司
金额：
$ 11.15万
依托单位：
Tokyo Metropolitan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

金属酸化物の酸・塩基発現原理解明やその強度制御は触媒化学における大きな課題の１つである．本研究では，我々が見出した「バルクでは酸触媒であるニオブ酸化物の微細化による塩基触媒作用発現」を利用し，原子レベルでサイズ・構造・電子状態を制御した金属酸化物クラスターの酸・塩基性の評価を通じて，酸・塩基発現原理の解明やその強度制御法を開発する．本年度は超強塩基性を示すNb6O19についてその超強塩基の強度や耐水性を触媒反応と量子化学計算から詳細に調べた。触媒反応において、プロトンを引き抜くpKaの異なる基質を用いてクネフェゲナール反応や縮合反応により触媒の塩基強度を調べたところ、pKaが27を超える基質でも反応が進行したことから、Nb6O19はMgOを超える超強塩基触媒であることがわかった。また、水添加実験を行ったところ、水存在下でも超強塩基反応が進行したことから、金属酸化物では極めて珍しい耐水性超強塩基触媒であることがわかった。量子化学計算から、プロトンの吸着サイトとプロトンを引き抜く活性化サイトが異なることが示唆されており、このサイトの違いが耐水性超強塩基性を生み出していると考えている。昨年度合成したサイズの異なるニオブ酸化物クラスター触媒について、その合成法の最適化と塩基強度の調査を行った。マイクロ波合成等を用いることで、短時間で目的のクラスターを合成できることを見出した。また、合成した触媒を用いて触媒反応を行ったところ、従来法で合成した触媒より高い塩基触媒活性を示した。これはカウンターカチオンに用いているアンモニウムカチオンの分解が抑制されたためと考えている。以上より、マイクロ波合成法は本触媒を合成するのに適していると結論した。

A study on the mechanism of acid radical formation of metal acids; In this study, we have found that "the development of acid catalyst for the micronization of metal acids" can be achieved by using atomic structure, structure and electronic state to control the acid and basic properties of metal acids, and to develop a strength control method for the analysis of acid and basic development principles. This year, the strength and water resistance of the super-basic catalyst Nb6O19 were studied in detail by quantum chemical calculation. The catalyst reaction is carried out in the presence of pKa and pKa 27, and the catalyst reaction is carried out in the presence of pKa 27 and pKa 27, and the catalyst reaction is carried out in the presence of pKa 27 and pKa 27. Water is added to the catalyst. In the presence of water, the reaction proceeds on a super strong base. Metal acids are extremely rare and water resistant super strong base catalysts. Quantum chemical calculations show that water resistance and ultra-basic properties are produced in the presence of activated particles. The optimization of synthesis method and investigation of base strength were carried out last year. For short periods of time, the purpose of wave synthesis is to be understood. The catalyst activity of the synthesis process is high. This is the first time that the United States has made such a move. The above conclusions are applicable to the synthesis of the catalyst.

项目成果

期刊论文数量（128）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

HERFD-XASによるクラスター材料の電子状態解析

使用 HERFD-XAS 进行团簇材料的电子结构分析

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
岩瀬龍祐;伊澤樹;中谷直輝;山添誠司;野村琴広;Seiji Yamazoe;山添誠司
通讯作者：
山添誠司

東京都立大学大学院理学研究科化学専攻無機化学研究室

东京都立大学理学研究科化学系无机化学实验室

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

V族金属酸化物クラスタ―の耐水性塩基触媒作用

V族金属氧化物簇的耐水碱催化

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kikkawa Soichi;Fukuda Shoji;Hirayama Jun;Shirai Naoki;Takahata Ryo;Suzuki Kosuke;Yamaguchi Kazuya;Teranishi Toshiharu;Yamazoe Seiji;吉川聡一，藤木裕宇，Chudatemiya Vorakit，永仮広樹，平山純，中谷直輝，山添誠司
通讯作者：
吉川聡一，藤木裕宇，Chudatemiya Vorakit，永仮広樹，平山純，中谷直輝，山添誠司

塩基性複合金属酸化物クラスターによる CO2固定化反応

使用碱性复合金属氧化物簇的 CO2 固定反应

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kikkawa Soichi;Fukuda Shoji;Hirayama Jun;Shirai Naoki;Takahata Ryo;Suzuki Kosuke;Yamaguchi Kazuya;Teranishi Toshiharu;Yamazoe Seiji;吉川聡一，藤木裕宇，Chudatemiya Vorakit，永仮広樹，平山純，中谷直輝，山添誠司;Chudatemiya Vorakit，Tsukada Mio，Kikkawa Soichi，Yamazoe Seiji;福田正次，吉川聡一，山添誠司;永仮広樹，吉川聡一，中谷直輝，山添誠司;松永優太郎，吉川聡一，山添誠司;石川遥斗，吉川聡一，松岡亮太，草本哲郎，山添誠司;髙橋浩耀，吉川聡一，山添誠司;吉川聡一，塚田実緒，永仮広樹，平山純，東晃太朗，加藤和男，宇留賀朋哉，中谷直輝，山本隆文，山添誠司
通讯作者：
吉川聡一，塚田実緒，永仮広樹，平山純，東晃太朗，加藤和男，宇留賀朋哉，中谷直輝，山本隆文，山添誠司

FDMNESを利用した高分解能XANESの解析と実習

使用 FDMNES 进行高分辨率 XANES 分析与实践