カチオン部位を有する配位子を用いた希土類単分子磁石の創出と磁気異方性の精密解析

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分子レベルで遅い磁化緩和を示す単分子磁石を対象に、配位子の電荷分布の制御に基づいて中心金属イオンの磁気異方性の設計・制御を行うことを目的とする研究である。中心金属イオンとして希土類イオンを用い、周囲を取り囲む配位子の負電荷の異方的な分布に基づいて磁気異方性の発現を目指すものであるが、部分的に正電荷を配位子の導入によって配位子場電場の強弱の幅を広げ、磁気異方性の増強を試みている。配位子として2つの窒素原子を含むピラジンを骨格に持つピラジンジカルボン酸を用い、一方の窒素をアルキル化することによる正電荷の導入を試みたが、目的とする配位子の合成には成功しなかった。そこで有機合成による配位子のアルキル化ではなく、その窒素上に他の金属イオンを配位結合で導入することにより、正電荷を導入することを目指して研究を進めている。サブテーマとして中心金属に磁気異方性を持たないGd(III)を用いた錯体における遅い磁化緩和現象の詳細な機構解明を行っている。近年の研究により、遅い磁化緩和現象には磁気異方性だけではなく、結晶中における熱の伝播、つまりフォノンの寄与の重要性が指摘されてきている。筆者もピリジンジカルボン酸やピラジンジカルボン酸を配位子とするGd(III)錯体において遅い磁化緩和現象を見出しており、その磁化反転の機構においてフォノンが果たす役割を検討しているところである。類似の挙動を示す別の錯体においてフォノンの果たす役割をまとめた論文を著しており、ピリジンジカルボン酸を配位子とする一連の錯体についても、論文をまとめているところである。