スピルオーバー水素による動的酸点発現作用を示す固体酸触媒の開発

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本研究は、固体表面で分子状水素からプロトンが生成し、そのプロトンが触媒活性点として作用する新しい形式の固体酸触媒を開発することを目的とした。硫酸イオンを含有したジルコニアに白金を担持した触媒(Pt/SO_4^<2->-ZrO_2)、シリカ-アルミナにコバルトとモリブデンを担持した触媒(Co.Mo/SiO_2-Al_2O_3)、H-ZSM5にPt/SiO_2を機械的に混合した触媒(Pt/SiO_2+H-ZSM5)、およびフッ素処理したアルミナに白金を担持した触媒(Pt/Al_2O_3-F)を調製し、クメンのクラッキングおよび各種アルカン(ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン)の骨格異性化を行い水素の効果を調べた。また、これらの触媒を用い水素あるいは重水素の昇温脱離を行いスピルオーバー水素の挙動を調べるとともに上記触媒中の金属の状態を、熱分析、IRを用いて測定した。得られた成果はつぎのとうり。1 酸性質を有する触媒は、金属成分の有無によらず水素を活性化吸着し、吸着温度が高い程吸着量、吸着強度ともに増加する。2 金属成分を含む触媒は吸着水素は原子の形となりスピルオーバーし担体上を移動する。3 スピルオーバーした水素原子は担体上のルイス酸点上でイオン化し、プロトンを生成する。4 金属成分を含み酸性質を有する触媒では、クラッキング、骨格異性化反応に対して、共存水素の著しい促進作用が認められる。5 スピルオーバー水素による動的酸点発現作用を示す固体酸触媒の具備すべき条件として、分子状水素を原子状水素に活性化出来る性質を持つこと、原子状水素から電子を引き抜きプロトンを生成できるルイス酸を有すること、及び生成したプロトンを安定させる表面を持つことが明らかになった。