新規メソポーラス材料の合成と環境調和固体酸触媒反応への応用

新型介孔材料的合成及其在环保固体酸催化反应中的应用

• 批准号: 06F06409
• 负责人: 杉 義弘
• 金额: $ 0.96万
• 依托单位: Gifu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2007
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06F06409/
• 关键词: ゼオライト; アルキル化; 超臨界炭酸ガス流体; メソポーラス材料; ゼオライト骨格; ビタミンE合成; MCM-48; 固体酸機能; 超臨界炭酸ガス媒体

本研究では、ミクロ孔及びメソ孔を有する多孔質材料の環境調和性材料としての可能性を明らかにするために、新規材料の調製及び各種ゼオライトの触媒機能の解明を行った。本年度は、前年に引き続き、イソブチルベンゼンのイゾプロピルベンゼンのイソプロピル化反応におけるゼオライ触媒の触媒機能を超臨界炭酸ガス媒体申において検討した。H-モルデナイトが最も高い触媒性能を示し、80-90%の選択率で4-イソブチルクメンを生成した。超臨界CO2流体中の反応は、液相反応にくらべて高い触媒活性が観測された。この活性向上は、コーク生成の低下に基づくものであり、超臨界炭酸ガス媒体が、効率的にコーク前駆物質を効率的に除去することによるものと考えられる。触媒活性は、150℃まで向上するが、それ以上では低下した。また、圧力が10MPaで活性が最高値を示した。ゼオライト骨格を有するメソポーラス材料の創製を目指し、ベータゼオライトを生成する有機構造誘導剤である水酸化テトラエチルアンモニウムと臭化セチルトリメチルアンモニウムを100℃で加熱した。生成した物質は、メソポーラス材料であり、骨格にゼオライト構造を有した。本材料は、従来のメソポーラス材料に比べ、耐水性と機械的強度に優れることが明らかになった。この材料の触媒機能をトリメチルベンゾキノンとフィトールからのビタミンEの合成に応用したところ、従来のメソポーラス材料MCM-48,及びY-ゼオライトに比べて高い触媒活性を示すことが明らかになった。これは、ゼオライト骨格を導入したことにより、強酸点が発現したことによると考えられた。

This study で は, ミ ク ロ hole and び メ ソ hole を have す る porous material の environment conciliatory と し て の possibility を Ming ら か に す る た め に, new rules material の modulation and various ゼ び オ ラ イ ト の catalytic function の interpret を line っ た. は this year and the year before に lead き 続 き, イ ソ ブ チ ル ベ ン ゼ ン の イ ゾ プ ロ ピ ル ベ ン ゼ ン の イ ソ プ ロ ピ ル turn against 応 に お け る ゼ オ ラ イ catalyst の を supercritical carbon acid catalytic function ガ "に ス media お い て beg し 検 た. H - モ ル デ ナ イ ト が most も い high catalytic performance を し, 80-90% の sentaku rate で 4 - イ ソ ブ チ ル ク メ ン を generated し た. <s:1> reverse 応 and liquid-phase reverse 応にくらべて high <s:1> catalyst activity が観 measurement された in supercritical CO2 fluid. こ の active は upward, コ ー ク generate low の に base づ く も の で あ り, supercritical carbon acid ガ ス media が, sharper rate に コ ー ク 駆 material before を sharper rate に remove す る こ と に よ る も の と exam え ら れ る. Catalyst activity まで at 150℃, upward するが, above それ で で, and downward た た. Youdaoplaceholder0, pressure が10MPaで activity が maximum value を indication た た. ゼ オ ラ イ ト bone を have す る メ ソ ポ ー ラ ス material の created を refers し, ベ ー タ ゼ オ ラ イ ト を generated す る organic structure induced tonic で あ る water acidification テ ト ラ エ チ ル ア ン モ ニ ウ ム と smelly chemical セ チ ル ト リ メ チ ル ア ン モ ニ ウ ム を 100 ℃ heating で し た. Generate し た material は, メ ソ ポ ー ラ ス material で あ り, bone に ゼ オ ラ イ ト a し を construction た. This material は, 従 の メ ソ ポ ー ラ ス material に than べ, water resistance と mechanical strength に れ る こ と が Ming ら か に な っ た. こ の material の catalytic function を ト リ メ チ ル ベ ン ゾ キ ノ ン と フ ィ ト ー ル か ら の ビ タ ミ ン E の synthetic に 応 with し た と こ ろ, 従 の メ ソ ポ ー ラ ス materials MCM 48, and び Y - ゼ オ ラ イ ト に than べ て high い catalyst activity を shown す こ と が Ming ら か に な っ た. こ れ は, ゼ オ ラ イ ト bone を import し た こ と に よ り, acid が 発 now し た こ と に よ る と exam え ら れ た.

项目成果

新規なゼオライト骨格を有するメソポーラスアルミノシリケートおよびその製造方法

具有新型沸石骨架的介孔硅铝酸盐及其制备方法

• 发表时间: 2007

Selective Isopropylation of Isobutylbenzene over H-Mordenite in Supercritical CO2 Medium : Remarkable Enhancement in Catalytic Activity and Selectivity for 4-Isobutylcumene

超临界 CO2 介质中异丁基苯在 H-丝光沸石上的选择性异丙基化：显着增强 4-异丁基异丙苯的催化活性和选择性

• 发表时间: 2008
• 期刊: Catal. Lett. 123
• 作者: S. C. Laha;K. Komura;and Y. Sugi
• 通讯作者: and Y. Sugi