新規メソポーラス材料の合成と環境調和固体酸触媒反応への応用

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本研究では、ミクロ孔及びメソ孔を有する多孔質材料の環境調和性材料としての可能性を明らかにするために、新規材料の調製及び各種ゼオライトの触媒機能の解明を行った。本年度は、前年に引き続き、イソブチルベンゼンのイゾプロピルベンゼンのイソプロピル化反応におけるゼオライ触媒の触媒機能を超臨界炭酸ガス媒体申において検討した。H-モルデナイトが最も高い触媒性能を示し、80-90%の選択率で4-イソブチルクメンを生成した。超臨界CO2流体中の反応は、液相反応にくらべて高い触媒活性が観測された。この活性向上は、コーク生成の低下に基づくものであり、超臨界炭酸ガス媒体が、効率的にコーク前駆物質を効率的に除去することによるものと考えられる。触媒活性は、150℃まで向上するが、それ以上では低下した。また、圧力が10MPaで活性が最高値を示した。ゼオライト骨格を有するメソポーラス材料の創製を目指し、ベータゼオライトを生成する有機構造誘導剤である水酸化テトラエチルアンモニウムと臭化セチルトリメチルアンモニウムを100℃で加熱した。生成した物質は、メソポーラス材料であり、骨格にゼオライト構造を有した。本材料は、従来のメソポーラス材料に比べ、耐水性と機械的強度に優れることが明らかになった。この材料の触媒機能をトリメチルベンゾキノンとフィトールからのビタミンEの合成に応用したところ、従来のメソポーラス材料MCM-48,及びY-ゼオライトに比べて高い触媒活性を示すことが明らかになった。これは、ゼオライト骨格を導入したことにより、強酸点が発現したことによると考えられた。