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電気エネルギー貯蔵のための二酸化炭素の多電子還元反応

電気エネルギー貯蔵のための二酸化炭素の多電子還元反応
二氧化碳多电子还原反应用于电能储存
批准号：
18205009
负责人：
田中 晃二
金额：
$28.79万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2006
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2006 至 2008
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18205009/
关键词：
光化学的多電子還元反応燃料雷池NADNADHモデル再生可能な有機ヒドリド試薬不均化反応立体特異的還元反応光化学的4電子還元反応光化学的6電子還元反応再生可能有機ヒドリド試薬光化学的2電子還元反応電気化学的還元

项目摘要

项目成果

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翻译
再生可能な有機ヒドリド試薬として、2個のプロトンと2電子の酸化還元反応が可能な2-(2-ジピリジル)ペンゾ[b]-1,5-ナフチリジン(pbn)配位子を有する[Ru(bpy)_<3-n>(pbn)_n]^<2+>(n=1,2,3)を合成した。[Ru(bpy)_2(pbn)]^<2+>では1光子の吸収でpbn配位子の2電子酸化還元反応が(pbn+2e^-+2H+〓pbnHH)を受けることが可能な錯体である。さらに、pbn配位子を複数個持つ[Ru(bpy)(pbn)]^<2+>と[Ru(pbn)_3]^<2+>の可視光照射では、上記反応が2回あるいは3回繰り返されて光化学的4電子、6電子還元反応が起こる。また重水中で光化学的2電子還元反応を行うと、立体特異的にC-H結合が生成することから、光化学的2電子還元反応は、分子間で特異的なπ-π付加体経由で進行することが示された。事実、1電子還元体の2量体形成が出来ないようにbpy配位子に置換基を導入した錯体を用いて、同一の条件で光化学的還元反応を行うと、1電子還元反応しか進行しなくなった。以上の結果は、これまで困難と信じられてきた光化学的多電子還元反応を進行させるための基本概念を与える研究成果であると思われる。
英文摘要
再生可能な有機ヒドリド試薬として、2個のプロトンと2電子の酸化還元反応が可能な2-(2-ジピリジル)ペンゾ[b]-1,5-ナフチリジン(pbn)配位子を有する[Ru(bpy)_<3-n>(pbn)_n]^<2+>(n=1,2,3)を合成した。[Ru(bpy)_2(pbn)]^<2+>では1光子の吸収でpbn配位子の2電子酸化還元反応が(pbn+2e^-+2H+〓pbnHH)を受けることが可能な錯体である。さらに、pbn配位子を複数個持つ[Ru(bpy)(pbn)]^<2+>と[Ru(pbn)_3]^<2+>の可視光照射では、上記反応が2回あるいは3回繰り返されて光化学的4電子、6電子還元反応が起こる。また重水中で光化学的2電子還元反応を行うと、立体特異的にC-H結合が生成することから、光化学的2電子還元反応は、分子間で特異的なπ-π付加体経由で進行することが示された。事実、1電子還元体の2量体形成が出来ないようにbpy配位子に置換基を導入した錯体を用いて、同一の条件で光化学的還元反応を行うと、1電子還元反応しか進行しなくなった。以上の結果は、これまで困難と信じられてきた光化学的多電子還元反応を進行させるための基本概念を与える研究成果であると思われる。
期刊论文(14)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
チャンピオンレコードをもつ金属錯体最前線
拥有冠军记录的金属复合体前沿
DOI： --
发表时间： 2006
期刊：
影响因子： --
作者： [山田陽一, 魚住泰広]
通讯作者： 魚住泰広
Regioselective arene hydroxylation mediated by a (mu-peroxo)diiron(III) complex: a functional model for toluene monooxygenase.
DOI： 10.1021/ja063987z
发表时间： 2007-01
期刊： Journal of the American Chemical Society
影响因子： 15
作者： [Mai Yamashita;H. Furutachi;T. Tosha;S. Fujinami;Wataru Saito;Y. Maeda;Kenji Takahashi;Koji Tanaka-Koji-T]
通讯作者： Mai Yamashita;H. Furutachi;T. Tosha;S. Fujinami;Wataru Saito;Y. Maeda;Kenji Takahashi;Koji Tanaka-Koji-T
Experimental and Theoretical Evaluation of the Charge Distribution over the Ruthenium and Dioxolene Framework of [Ru(OAc)(dioxolene)(terpy)] (terpy = 2,2' : 6',2"-terpyridine) Depending on the Substituents
[Ru(OAc)(dioxolene)(terpy)] (terpy = 2,2 : 6,2"-terpyridine) 的钌和二氧杂环戊烯骨架上电荷分布的实验和理论评估取决于取代基
DOI： --
发表时间： 2006
期刊： Inorg. Chem. 45
影响因子： --
作者： [Wada, T., Yamanaka, M., Fujihara, T., Miyazato, Y., Tanaka, K.]
通讯作者： K.
Remarkable Functions of Long-Chain Alkyl Groups in Halogen-Bridged Nickel(III) Nanowire Complexes
卤素桥镍(III)纳米线配合物中长链烷基的显着功能
DOI： --
发表时间： 2007
期刊： Eur. J. Inorg. Chem.
影响因子： --
作者： [Hideki Ohtsu, Shinya Takaishi, Keita Imamura, Ayumi Ishii, Koji Tanaka, Miki Hasegawa, Masahiro Yamashita]
通讯作者： Masahiro Yamashita
共 6 条
    化学エネルギー変換のための新規酸化反応活性種の創造
    • 批准号：
      18033057
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $2.11万
    • 财政年份：
      2006
    • 负责人：
      田中 晃二
    • 依托单位：
      Institute for Molecular Science
    一段階のCO_2還元によるC4骨格形成反応
    • 批准号：
      11119275
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
    • 资助金额：
      $1.6万
    • 财政年份：
      1999
    • 负责人：
      田中 晃二
    • 依托单位：
      Okazaki National Research Institutes
    二核ルテニウム金属錯体によるエネルギー変換反応
    • 批准号：
      11136256
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
    • 资助金额：
      $1.09万
    • 财政年份：
      1999
    • 负责人：
      田中 晃二
    • 依托单位：
      Okazaki National Research Institutes
    二酸化炭素を出発原料とする新規ケトンおよびα-ケト酸生成反応
    • 批准号：
      10132267
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
    • 资助金额：
      $1.6万
    • 财政年份：
      1998
    • 负责人：
      田中 晃二
    • 依托单位：
      Okazaki National Research Institutes