湿式法による高熱電能FeSi系酸化物膜の高速形成

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1.Fe(SiO_x)_y膜の作製と熱電特性 光照射フェライトメッキを用い、焼結アルミナ(20x20x1.1cm^3)基板上に膜を作製した。Feイオンは、Fe^<3+>のロッシェル塩によるキレート水溶液を用いた。一方、Siイオンはケイ酸ナトリウムあるいはシリコーンエマルジョンの水溶液を用い、出発水溶液を検討した。ケイ酸ナトリウム水溶液を用いた場合には、SiO_x膜中にFe微粒子が分散した連続膜(Fe(SiO_x)_y)を作製できた。作製したFe(SiO_x)_y膜の電気伝導はトンネル伝導による可能性も示唆された。この膜の熱電能は膜の組成に依存するが、〜100〜250μV/Kであり焼結法により作製されたセラミックスの値とほぼ同じ値を得た。一方、シリコーンエマルジョンを用いた場合にはSiが膜中にほとんど取り込まれず、Fe_3O_4膜が形成され易いことがわかった。この膜の電気伝導率は大きく、また、熱電能は数μV/Kであった。膜堆積速度はいずれの場合も〜30nm/minであり、実用化のためにはより一層の高速化が望まれる。2.FeSi_2微粒子のフェライトコーティング FeSi_2微粒子を焼結する時の結晶成長を抑制することにより熱伝導率を低下させ、熱電変換効率を向上させることを目的としてFeSi_2微粒子表面フェライトを複覆した。フェライトメッキ法を用いて粒系〜1〜2μmのFeSi_2微粒子の表面にFe_3O_4などのフェライトを複覆するための条件を検討した。温度を75℃に保った反応層の中に錯化剤(CH_3COONH_4)を溶解し、FeSi_2微粒子をこの水溶液中に分散させ、反応液(FeCl_2)と酸化液(NaNO_2)を間欠的に送り込んだ。反応中のpHとORP(酸化還元電位)をコントロールすることによりFeSi_2微粒子の表面にFe_3O_4を形成できることがわかった。今後、Fe_3O_4を複覆したFeSi_2微粒子を用いてセラミックスを作製し、作製条件と熱電特性との関係を明らかにする予定である。