液相におけるクラスター構造

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本研究では、(1)流体溶液中のクラスターの直接観測と、(2)気相クラスターを用いて流体中のクラスターの基礎的情報を集めると、という二つの方向から研究を進めた。また、クラスターの時間揺らぎを基礎とした、揺らぎと化学反応の関係についても基礎的な研究を試みた。液相・超臨界流体中のクラスター構造を観測するために、西川は初年度来開発したX線小角散乱実験用の装置を用いてCO_2、CF_3Hについて測定を行った。その結果、臨界点以上でも揺らぎの極大値を示す尾根が高圧力側に延びており、等密度線とは同一でないことを見いだした。PVT線図を還元単位で記述すると、異なる超臨界流体について同一の尾根線が見られることも判明した。梶本は、超臨界流体中での電子移動反応が主として時間・空間平均の平均溶媒和数に支配されるが、揺らぎの時間領域との相互作用が見られる可能性のあることを、分子動力学計算から指摘した。西は、ラマンスぺクトルの測定を通して、均一に見えるエタノール-水混合溶液が、実際には各々会合した状態になっており、水-メタノール間の相互作用を示すラマンのピークがほとんど見られないことを見いだした。富宅は、ジェット中のクラスターLi(H_2O)nを光イオン化して水和によるエネルギーの安定化を示した。また、平岡は、液体ビームに赤外レーザーを照射して多価イオン水和クラスターが効率よく生成することを見いだしている。