D-A体系光诱导电子转移反应中分子环境控制和超交换相互作用的影响-猫眼课题宝

D-A体系光诱导电子转移反应中分子环境控制和超交换相互作用的影响

批准号：

08218248

负责人：

松尾拓

金额：

$1.28万

依托单位：

Kyushu University

依托单位国家：

日本

项目类别：

Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas

财政年份：

1996

资助国家：

日本

项目状态：

已结题

起止时间：

1996 至 --

来源：

https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08218248/

关键词：

光反応ダイナミックス分子環境電子移動磁場効果光第二高調波(SHG)界面光電流

项目摘要

项目成果

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(1)D-A対で修飾した電極での光電流発生と外部磁場効果ポルフィリン亜鉛錯体とビオローゲンの連結系をLB膜として電極に固定し、0.1T以上の磁場を加えると光電流に15%にも達する増分が見られた。さらに、ポルフィリンとビオローゲンを結ぶスペ-サの長さ調節により、磁場効果に顕著な違いが現れた。この結果は、生成したラジカル対の消失速度が外部磁場によって抑制される度合いがスペ-サ長で変化する現象とよく合致し、三重項ラジカルが光電流のスイッチとして機能することが明らかになった。(2)ビオローゲンによるルテニウム錯体の電子移動消光と疎水環境の効果ビオローゲンにアルキル基を介してカルバゾールを結合させた連結化合物を電子受容体として、水中でルテニウムトリスビピリジン光励起種の消光を行ったところ、メチルビオローゲンよりはるかに大きな効果を示した。さらに、上記の連結化合物の酸化還元電位はメチルビオローゲンより0.1V正側にあるが、アセトニトリル中では両者が同一になる。よって、カルバゾールの疎水環境がビオローゲンの脱水和を介して、電子移動反応の制御を可能にしていることが実証された。(3)アルコオキシアゾベンゼンの関与する界面SHGアゾベンゼン骨格を連結した両親媒性ビオローゲンを石英基板に吸着させ、ヘプタン中に浸してYAGレーザーの基本波を照射したところ第二高調波発生(SHG)が明確に認められた。さらに、アゾベンゼン骨格をシス体に光異性化させるにつれて、SHG強度が大きく増大した。ビオローゲン骨格のみを石英基板に吸着させて、種々の4、4'-ジアルコキシアゾベンゼンノヘプタン溶液に浸しても、同様なSHGおよび光異性化の効果が観測される。シス体によるSHGがトランス体の関与する場合よりはるかに強くなるはじめての例である。

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