グリーン・プロセスのための触媒反応場設計

绿色工艺的催化反应场地设计

• 批准号: 13126102
• 负责人: 服部 忠
• 金额: $ 7.87万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-13126102/
• 关键词: グリーンケミストリー; NO選択還元; 水蒸気改質; WO_3; ZrO_2; 亜硝酸性窒素分解; 環境調和型還元剤; 水素化脱硫; 分子シミュレーション; 光触媒; イソシアネート合成; 選択還元; 触媒反応工学; カーバメート合成; アルコール合成; 高速化量子分子動力学法

本研究班は、触媒分子反応工学における触媒化学の役割を明らかにし、グリーン触媒プロセスの構築を目指した触媒反応場設計を行うことを目的とする。本年度の検討より以下の成果が得られた。服部:Ag/Al2O3触媒上でのNO選択還元反応における水素共存反応場効果がAgカチオンクラスター形成によることを明らかにし、自動車燃料等の利用によっても同様の反応場効果が得られることを明らかにした。荒井:メタノール水蒸気改質に対し、高い活性および選択性を示す高分散Pd-Zn合金触媒およびCu系触媒の調製条件を明らかにし、酸素共存下では水素生成速度が10倍に向上することを明らかにした。片田:水蒸気存在下で優れた性能を示すPd/WO3/ZrO2触媒を論理先導的に設計し、また分子を鋳型とするシリカの化学蒸着(CVD)法により分子の形の細孔を残したシリカ層で固体酸触媒活性点の周囲を覆うことに成功した。林:亜硝酸性窒素の高効率分解触媒の構造体化を目的として各種の骨格材について検討を行い、アルミナ骨格にPd/C触媒が均質に塗布できること、高強度のポリウレタンが骨格材として優れていることを見いだした。西山:カルボニル化合物の2級アルコールを還元剤とする選択還元反応に優れた担体であるMCM-41にテンプレートイオン交換法により効率的にSnを導入する調整法を確立した。永井:ジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応に対するアルミナ担持モリブデン窒化触媒の反応初期における急激な活性低下は窒化物上への炭素堆積が、中期以降の緩慢な活性低下は窒素の脱離が主原因であることを見出した。久保:触媒反応ダイナミクスの解明が可能な高速化量子分子動力学法と拡散ダイナミクスの解明が可能な非平衡分子動力学法を統合化することで、移動現象を伴う触媒反応場を解明可能な高速化量子分子動力学法の開発に成功した。

This research group aims at the design of catalyst reaction field by molecular reaction engineering. The following results were achieved during the year: Hattori: NO selective reduction element reaction on Ag/Al2O3 catalyst, water element blue shift reaction field effect, Ag/Al2O3 catalyst formation, automobile fuel utilization, etc. Arai: The preparation conditions of highly dispersed Pd-Zn alloy catalyst and Cu-based catalyst for water vapor modification, high activity and selectivity are as follows: under the condition of acid blue shift, the rate of water element formation is 10 times higher than that under the condition of acid blue shift. The optimum performance of Pd/WO3/ZrO2 catalyst in the presence of water vapor was demonstrated by chemical vapor deposition (CVD) method, which successfully covered the active sites of solid acid catalysts with molecular shapes and pores. The structure of high efficiency decomposition catalyst for nitric acid is discussed in detail. The structure of Pd/C catalyst is uniformly coated with high strength Pd/C catalyst. The method for adjusting the efficiency of Sn in MCM-41 was established by the method of exchange. NAGAI: The main reason for the hydration desulfurization reaction of the catalyst was found in the initial stage of the reaction, the rapid excitation, the low activity, the carbon accumulation on the catalyst, and the slow degradation in the middle stage. Kubo: The development of quantum molecular dynamics (QMD) with catalytic reaction field has been successful.

项目成果

N.Iwasa, T.Mayanagi, W.Nomura, M.Arai, N.Takezawa: "Effect of Zn addition to supported Pd catalysts in the steam reforming of methanol"Appl.Catal.A : General. 248. 153 (2003)

N.Iwasa、T.Mayanagi、W.Nomura、M.Arai、N.Takezawa：“在甲醇蒸汽重整中负载型 Pd 催化剂上添加 Zn 的效果”Appl.Catal.A：概述。

H.Yoshida, N.Matsushita, Y.Kato, T.Hattori: "Active sites in sol-gel prepared silica-alumina for photoinduced non-oxidative methane coupling"Phys.Chem.Chem.Phys.. 4. 2459-2465 (2002)

H.Yoshida、N.Matsushita、Y.Kato、T.Hattori：“用于光诱导非氧化甲烷偶联的溶胶凝胶制备的二氧化硅-氧化铝中的活性位点”Phys.Chem.Chem.Phys.. 4. 2459-2465 (

K.Hada, M.Nagai, S.Omi: "Characterization and HDS activity of Cobalt Molybdenum Nitrides"J. Phys. Chem. B. 105. 4084-4093 (2001)

K.Hada、M.Nagai、S.Omi：“钴钼氮化物的表征和 HDS 活性”J。

M.Kubo 他5名: "Combinatorial computational chemistry approach to the design of methanol synthesis catalyst, Applied Surface Science, In Press, Uncorrected Proof"Appl. Surf. Sci.. (印刷中). (2002)

M. Kubo 和其他 5 人：“甲醇合成催化剂设计的组合计算化学方法，应用表面科学，出版中，未校正的证明”Sci..（出版中）。

N.Iwasa, T.Mayanagi, W.Nomura, M.Arai, N.Takezawa: "Effect of Zn addition to supported Pd catalysts in the steam reforming of methanol"Applied Catalysis A : General. (印刷中).

N.Iwasa、T.Mayanagi、W.Nomura、M.Arai、N.Takezawa：“甲醇蒸汽重整中负载型 Pd 催化剂中添加锌的效果”应用催化 A：概述（正在出版）。