アルカン選択的活性化のための触媒反応場設計
アルカン選択的活性化のための触媒反応場設計
批准号:
13126210
负责人:
服部 忠
金额:
$13.18万
依托单位:
依托单位国家:
日本
项目类别:
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份:
2001
资助国家:
日本
项目状态:
已结题
起止时间:
2001 至 2004
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英文摘要
触媒の活性制御因子はしばしば反応雰囲気に著しく依存するため、触媒システムの最適化には触媒反応場と触媒作用との因果関係の解明が重要な課題となる。本年度は以下に示す成果を得た。担持Ag触媒上でのNO選択還元反応において、反応場へ添加した水素がAg種を還元・凝集させ、高活性種であるAg^<δ+>クラスターを形成する現象が見いだされた。ゼオライトを用いて、担体効果を検討したところ、MFI, BEAでは水素添加によりNO還元活性が飛躍的に向上するが、MORやYでは水素の効果は大きくなかった。Ag-MFI,-MORの反応ガス処理後のUV-Visスペクトルを比較したところ、H_2共存下で250,285nmにAg^<δ+>クラスターに帰属される新たな吸収が観察された。一方MORでは高濃度の水素を共存させることによって初めてAgnd+clusterの吸収が観察された。Ag^<δ+>クラスター形成と水素による促進効果に相関性が見られ、水素により還元凝集したAg^<δ+>クラスターの形成によりNO選択還元反応の活性が向上すること見いだされた。Agnd+clusterの形成が可逆的であり、ゼオライト酸強度、すなわちゼオライトのアニオンとしての強度に依存することから、Ag^+イオンとAg^<δ+>クラスターは一種の平衡状態で触媒上に存在すると理解された。さらにこの知見をアルミナ担持Ag触媒に拡張するため、各種添加物で修飾したアルミナを担体としたAg触媒を用いて担体効果を検討した。MgおよびZnでのアルミナの修飾によって、NO転化率の向上が見られた。表面積に大差はなく、活性向上は表面積以外の因子による。酸量の多い担体ほどNO転化率が高いことから、Ag-ゼオライトの場合と同様に、担体の酸量が活性に依存していることが示唆された。
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Y.Kato, N.Matsushita, H.Yoshida, T.Hattori: "Highly active silica-alumina-titania catalyst for photoinduced non-oxidative methane coupling"Catal.Commun.. 3. 99-103 (2002)
Y.Kato、N.Matsushita、H.Yoshida、T.Hattori:“用于光诱导非氧化甲烷偶联的高活性二氧化硅-氧化铝-二氧化钛催化剂”Catal.Commun.. 3. 99-103 (2002)
DOI:
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发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
H.Yoshida, M.G.Chaskar, Y.Kato, T.Hattori: "Fine structural photoluminescence spectra of silica-supported zirconium oxide and its photoactivity in direct methane conversion"Chem.Commun.. 2002. 2014-2015 (2002)
H.Yoshida、M.G.Chaskar、Y.Kato、T.Hattori:“二氧化硅负载氧化锆的精细结构光致发光光谱及其在直接甲烷转化中的光活性”Chem.Commun.. 2002. 2014-2015 (2002)
DOI:
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发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
K.Shimizu, J.Shibata, A.Satsuma, T.Hattori: "Mechanistic causes of hydrocarbon effect on the activity of Ag-Al2O3 catalyst for selective reduction NO"Phys.Chem.Chem.Phys.. 3. 880-884 (2001)
K.Shimizu、J.Shibata、A.Satsuma、T.Hattori:“碳氢化合物对 Ag-Al2O3 催化剂选择性还原 NO 活性影响的机理”Phys.Chem.Chem.Phys.. 3. 880-884 (
DOI:
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发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
H.Yoshida, N.Matsushita, Y.Kato, T.Hattori: "Active sites in sol-gel prepared silica-alumina for photoinduced non-oxidative methane coupling"Phys.Chem.Chem.Phys.. 4. 2459-2465 (2002)
H.Yoshida、N.Matsushita、Y.Kato、T.Hattori:“用于光诱导非氧化甲烷偶联的溶胶凝胶制备的二氧化硅-氧化铝中的活性位点”Phys.Chem.Chem.Phys.. 4. 2459-2465 (
DOI:
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发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
A.Shichi, Y.Kawamura, A.Satsuma, T.Hattori: "Effect of carbon number in hydrocarbon reductant on the selective catalytic reduction of NO over cation-exchanged MFI zeolites"Stud.Surf.Sci.Catal.. 135. 30-O-03 (2001)
A.Shichi、Y.Kawamura、A.Satsuma、T.Hattori:“烃还原剂中碳数对阳离子交换 MFI 沸石选择性催化还原 NO 的影响”Stud.Surf.Sci.Catal.. 135. 30
DOI:
--
发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
共 20 条
グリーン・プロセスのための触媒反応場設計
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批准号:13126102
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$7.87万
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财政年份:2001
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负责人:服部 忠
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依托单位:
シリカアルミナ系光触媒によるメタン低温カップリング反応
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批准号:13875152
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项目类别:Grant-in-Aid for Exploratory Research
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2001
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负责人:服部 忠
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依托单位:
シリカ系新規光触媒によるメタンの低温カップリング反応
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批准号:11875171
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项目类别:Grant-in-Aid for Exploratory Research
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资助金额:$1.34万
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财政年份:1999
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负责人:服部 忠
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依托单位:
有機廃棄物再生処理のための新しいタイプの触媒の開発
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批准号:11128226
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
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资助金额:$1.34万
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财政年份:1999
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负责人:服部 忠
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依托单位:
新規シリカ系光触媒によるメタンの転化反応
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批准号:10875159
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项目类别:Grant-in-Aid for Exploratory Research
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资助金额:$1.34万
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财政年份:1998
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负责人:服部 忠
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依托单位:
有機廃棄物再生処理のための新しいタイプの触媒の開発
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批准号:10141220
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
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资助金额:$1.28万
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财政年份:1998
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负责人:服部 忠
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依托单位:
ゼオライト触媒による二酸化炭素の活性化と化学変換
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批准号:06217207
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$1.41万
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财政年份:1994
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负责人:服部 忠
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依托单位:
ゼオライト触媒による二酸化炭素の活性化と化学変換
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批准号:05225214
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$1.28万
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财政年份:1993
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负责人:服部 忠
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依托单位:
ゼオライト触媒による二酸化炭素の活性と化学変換
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批准号:04241214
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$0.96万
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财政年份:1992
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负责人:服部 忠
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依托单位:
低級炭化水素による二酸化炭素の触媒還元
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批准号:03650651
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$1.15万
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财政年份:1991
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负责人:服部 忠
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依托单位:
人工知能による触媒設計の実験的検証
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批准号:01550620
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$1.02万
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财政年份:1989
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负责人:服部 忠
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依托单位:
CVD法による超格子触媒の調製
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批准号:62550584
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$1.02万
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财政年份:1987
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负责人:服部 忠
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依托单位:
CVD法による超薄層担持触媒の調製
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批准号:61550718
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$0.64万
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财政年份:1986
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负责人:服部 忠
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依托单位:
原子単位の分散度制御による高選択性SnO_2複合触媒の開発
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批准号:59550546
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$1.09万
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财政年份:1984
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负责人:服部 忠
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依托单位:
周期的パルス法による担持貴金属触媒の劣化に関する研究
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批准号:58550644
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$1.09万
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财政年份:1983
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负责人:服部 忠
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依托单位:
石炭の間接液化用触媒の開発
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批准号:58045064
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项目类别:Grant-in-Aid for Energy Research
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资助金额:$1.73万
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财政年份:1983
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负责人:服部 忠
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依托单位:
気相担持法によるゼオライトの酸性質および細孔径の制御
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批准号:57550498
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$1.22万
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财政年份:1982
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负责人:服部 忠
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依托单位:
石炭の間接液化用触媒の開発
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批准号:57045049
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项目类别:Grant-in-Aid for Energy Research
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资助金额:$1.15万
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财政年份:1982
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负责人:服部 忠
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依托单位:
石炭の間接液化用触媒の開発
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批准号:56045059
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项目类别:Grant-in-Aid for Energy Research
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资助金额:$0.96万
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财政年份:1981
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负责人:服部 忠
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依托单位:
気相担持法による酸化スズ触媒の活性, 選択性の制御
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批准号:X00090----555321
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项目类别:Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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资助金额:$1.41万
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财政年份:1980
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负责人:服部 忠
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依托单位:
海外基金