シリカ系新規光触媒によるメタンの低温カップリング反応

使用新型二氧化硅光催化剂进行甲烷低温偶联反应

• 批准号: 11875171
• 负责人: 服部 忠
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Exploratory Research
• 财政年份: 1999
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1999 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11875171/
• 关键词: シリカアルミナ; ゼオライト; メタン; メタンカップリング反応; 光触媒; ゾルゲル法; XANES; リン光スペクトル

メタンは石油の代替資源として注目されており、その高選択的な転換方法の開発が望まれている。メタン酸化カップリング反応は有望な転換方法のうちの一つであるが、様々な問題がある。申請者らはシリカ系光触媒の基礎研究の結果、メタンがシリカアルミナの光励起サイトにより効率よく活性化されることを見いだし、室温でしかも酸化剤を用いずにメタンのカップリング反応が進行することを初めて発見した。本研究では、均一な複合酸化物を形成すると考えられるゾルゲル法を用いて一連のアモルファスシリカアルミナ触媒を調製し、その構造因子と活性との相関を検討した。つづいて規則正しいミクロ細孔をもつシリカアルミナであるゼオライトについても検討を行った。ゾルゲル法で調製したアモルファスシリカアルミナ触媒系では、アルミナ濃度が低い場合には選択的にエタンを生成し、アルミナ濃度が高い触媒では熱脱離成分としてエチレンも生成した。エタン収率はアルミナ濃度に対して単調ではなく山型に変化した。この活性の傾向と構造解析(XRD、XANES、NMR、UV、リン光スペクトル)の結果を比較すると、高分散な酸素4配位アルミナ種が活性点であると示唆された。凝集したアルミナ種はエタンとエチレンを生成することもわかった。H型ゼオライト触媒も非酸化的メタン光カップリング反応に活性を示した。アルミ濃度の影響を検討した結果、アルカンの生成には格子アルミが寄与しており、このアルミ種が近接すると活性が低下することがわかった。一方アルケンの生成には格子外アルミが寄与していることがわかった。ゼオライト上のL酸の存在は生成物の脱離を阻害することも明らかとなった。

Meta Nam is attracting attention as an alternative resource to oil, and the development of high-quality alternative methods is expected. The problem of acidification is that it is impossible to change the method of acidification. The applicant submitted the results of basic research on photocatalyst system, and the preliminary results of research on the activation rate of photocatalyst system at room temperature. In this study, the correlation between the formation of homogeneous complex acids and their structural factors and activity was studied by using the method of molecular biology. The rules are correct, the fine holes are fine, and the fine holes are fine. In the case of low concentration, the catalyst system is selected to generate heat release components, and the catalyst system is selected to generate heat release components. The rate of change in the concentration of water is different from that in the concentration of water. The activity tendency and structure analysis (XRD, XANES, NMR, UV, UV) of the compounds were compared. The results showed that the active sites of highly dispersed 4-coordinated compounds were higher than those of the others. The collection of fish is very important. H-type catalyst is not acidified, and the reaction activity is shown. The results of the study showed that the activity of the enzyme was lower than that of the control group. A party to the formation of the grid outside the city to send a letter and a letter. The presence of L acid on the surface prevents the release of the product.