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多機能バナジウム分子触媒の設計・創製

多功能钒分子催化剂的设计与制备

基本信息

批准号：
19028047
负责人：
野村琴広
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Nara Institute of Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本課題は従来のオレフィンの配位重合触媒やメタセシス触媒で達成できない、高機能有機材料の創製を可能とする高性能分子触媒の創出を主目的とする。特に期間内は5価のバナジウム錯体に注目し、オレフィンの配位・挿入やメタセシス反応の鍵中間体である金属-アルキル、アルキリデン錯体の合成・反応性に関する研究を通じ、高性能触媒の設計・創製を目的とする。平成19年度の成果は以下の通りである。アリールイミド及び各種フェノキシイミン配位子を有するバナジウム錯体を合成・同定し、その構造をX線構造解析で決定した。この錯体はメチルアルミノキサン助触媒存在下、エチレン重合に高い触媒活性を示し、活性はフェノキシ酸素に隣接する置換基の影響を強く受けた。アリールイミド配位子を有するトリアルキル錯体、V(NAr)(CH_2SiMe_3)_3、を合成・同定し、同錯体とアルコールやフェノールとの反応により、高収率で対応するジアルキル(アルコキソ、フェノキソ)錯体を合成・同定した。得られたジアルキル錯体は、PMe_3存在下、ノルボルネンの開環メタセシス重合に高い触媒活性を示した。この結果を基に、C_6D_6溶媒中でジアルキル錯体を加熱することで、金属-炭素2重結合を有する錯体の合成・同定に成功した。ここで合成したアルキリデン錯体は、バナジウムで初めて環状オレフィンのリビング重合を進行させた。一方で、上述のトリアルキル錯体とアミンやチオールとの反応は進行せず、バナジウム錯体独自の反応性・特徴が現れた。現在トリアルキル錯体の反応性を詳細に検討している途上である。また、成果をまとめて論文投稿しているところである。

This subject aims to achieve the goal of creating high performance molecular catalysts by coordinating and combining them with organic materials. During this period, the research on the synthesis and reaction of metal-containing and high-performance catalysts was carried out. Heisei 19 years of achievements below through. All kinds of ligands are synthesized and determined by X-ray structural analysis. In the presence of co-catalyst, the catalyst activity is high, and the activity is strongly affected by the substitution group of the adjacent acid. The ligand has a high yield and a low selectivity. The ligand has a high yield and a low selectivity. The ligand V(NAr)(CH_2SiMe_3)_3 has a high selectivity and a high selectivity. In the presence of PMe_3, high catalytic activity was observed in the ring opening reaction of the catalyst. As a result, the synthesis and identification of complexes in C_6D_6 solvent were successfully carried out. This is the first time that a ring has been formed and the first time it has been formed. On the one hand, the above mentioned anti-reverse characteristics of the anti-reverse characteristics are present. Now, the anti-corruption of the wrong body is discussed in detail.また、成果をまとめて论文投稿しているところである。